【摘 要】
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过氧化氢（H2O2）作为一种多功能化学品,在化工生产、生物医药、水净化等领域有着广泛的应用。然而,现今工业生产上H2O2仍然是通过蒽醌氧化法合成或由氢气（H2）和氧气（O2）直接反应合成,这些方法需要大量的能量输入,并且步骤繁杂,同时在生产过程中伴有爆炸的风险。以太阳能驱动的光催化水裂解生产H2O2,是一种非常有前景的替代方案,其反应原料只需要使用水（H2O）和O2,不仅可以持续生产H2O2,同时
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过氧化氢（H2O2）作为一种多功能化学品,在化工生产、生物医药、水净化等领域有着广泛的应用。然而,现今工业生产上H2O2仍然是通过蒽醌氧化法合成或由氢气（H2）和氧气（O2）直接反应合成,这些方法需要大量的能量输入,并且步骤繁杂,同时在生产过程中伴有爆炸的风险。以太阳能驱动的光催化水裂解生产H2O2,是一种非常有前景的替代方案,其反应原料只需要使用水（H2O）和O2,不仅可以持续生产H2O2,同时环保无污染。然而,对于单一组分的光催化剂来说,由于电荷转移速率快、电子-空穴复合效率高、抗H2O2毒化性能差等缺点,难以高效稳定地产生H2O2。多组分的光催化剂复合材料如异质结、助催化剂等,虽然可以同时结合多个半导体材料的优势进行互补,但在多组分半导体之间去研究和调控其光电荷提取、传输、存储、复合等过程是极其困难的。碳点（CDs）作为一种尺寸小于10 nm的新兴碳材料,具有较强的光电荷转移特性、优异的电子存储能力和丰富可调节的表面官能团,被认为是一种良好的光催化反应中心和电子受体/给体。基于以上,本论文设计并合成了两种CDs改性的纳米复合材料,分别为CDs改性的硫化锡和硫化铟复合物（SnS2/In2S3/CDs）和CDs改性的氮化碳和有机小分子复合物（CN1.8/ICT/CDs）,在常温、常压和可见光照射条件下利用两种复合物作为光催化剂测试其光解水产生H2O2活性,通过瞬态光电压（TPV）测试探究CDs对多界面催化体系的光生电荷调控过程,并进一步研究其光催化水裂解生成H2O2的反应机理。论文的主要研究内容如下:（1）通过简单的两步水热法,制备了一种无机异质结复合材料SnS2/In2S3/CDs,在常温、常压、可见光照射和不需任何牺牲剂条件下,SnS2/In2S3/CDs作为光催化剂可以以1111.89 μmol g-1 h-1的速率高效合成H2O2,并且具有较好的稳定性。同时利用原位的TPV测试对CDs在SnS2/In2S3/CDs上的光电荷调控过程进行了具体表征,并结合其他表征手段（XRD、SEM、FTIR、EPR等）和性能测试提出了 CDs在SnS2和In2S3以及SnS2/In2S3异质结中的光电荷调控功能,发现CDs既可以存储SnS2和In2S3产生的光生电子,调节多界面催化剂的光电荷动力学,从而进一步提高SnS2/In2S3/CDs的电子-空穴分离效率。同时,CDs还是SnS2/In2S3/CDs在光催化反应中氧还原反应（ORR）过程生成H2O2的活性位点,在高效产生H2O2的同时大大增强了硫化物的稳定性。（2）通过简单的搅拌反应,制备了一种由改性氮化碳（CN1.8）、有机小分子（ICT）和氮、硫共掺杂CDs复合的无金属有机异质结光催化剂CN1.8/ICT/CDs。在不使用牺牲剂、空气、常压和可见光照射条件下,CN1.8/ICT/CDs可以高效稳定地生产 H2O2,其产率为 2202.81 μmol g-1 h-1。利用 TPV 测试 CDs 在 CN1.8/ICT/CDs上的光电荷调控过程,并结合其他表征手段（TEM、FTIR、PL、XPS等）和性能测试详细考察了 CN1.8/ICT/CDs中各组分的功能作用,发现当CN1.8、ICT和CDs三者复合之后,ICT和CDs分别作为CN1.8/ICT/CDs的ORR活性位点和水氧化反应（WOR）活性位点进行双通道产H2O2,避免了CN1.8被自身所产生的H2O2毒化。CN1.8/ICT/CDs在弥补所有单组分缺陷的同时,依旧保留了各自的优势,并且CDs的加入极大地提高了CN1.8/ICT/CDs整体的光电荷利用效率,同时这也是CDs首次作为光催化WOR的活性位点被报道。
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