碳基吸附剂的制备及其对AFB1吸附性能的研究

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真菌毒素是一类真菌生长过程中产生的致癌性极强次级代谢产物,广泛存在于谷物和动物的饲料当中,不仅对人类和动物的健康构成极大的威胁,而且造成了巨大的经济损失,因此真菌毒素的去除是一个非常有意义的课题。黄曲霉毒素B1(AFB1)作为真菌毒素的一种,对人体健康有严重的损害,因此脱除食品中AFB1具有重要意义。基于此,本课题以制备碳基吸附材料为主要策略,研究其物相组成、微观形貌、孔隙结构及其对AFB1的吸附性能,为碳基吸附剂应用于食品中AFB1的脱除提供理论和技术支持。研究结果表明:以石墨为原材料,采用Improved Hummers强氧化法制备了氧化石墨烯(GO),通过加入水合肼还原剂制备了还原氧化石墨烯(r GO)。当材料的浓度为0.1 mg·m L-1、反应温度为25℃时,石墨、r GO、GO对水溶液中AFB1最大吸附量分别为52.73 mg·m L-1、65.81mg·m L-1和57.3 mg·m L-1。随着AFB1初始浓度的提高,除r GO外其他两种材料的吸附速率逐渐减慢,说明在高浓度AFB1下,r GO表现出更大的优势。以GO为原材料,采用溶剂热法制备了r GO-Fe3O4,最佳反应条件为:200℃下反应6 h。制备出的材料比表面积为44.14m~2·g-1,在电镜下呈现透明状单片层或少片层结构,大量Fe3O4粒子均匀的负载在r GO的表面,Fe3O4粒径均匀且没有发生团聚。在25℃时,r GO-Fe3O4的浓度为1 mg·m L-1,其对水溶液中浓度为60μg·m L-1的AFB1最大吸附量为55.34 mg·m L-1。以花生壳为原材料,采用化学活化剂一步法制备了花生壳基生物炭材料,最佳反应条件为:碳化340℃反应1.5h;活化700℃反应1.5 h。制备出的材料具有丰富的孔隙结构。在25℃时,当材料的浓度为0.5 mg·m L-1,其对花生油溶液中浓度为50μg·L-1的AFB1,2 h内吸附率能达到83.88%。本研究对所有合成产物吸附AFB1的数据进行了拟合,发现石墨、r GO、GO以及r GO-Fe3O4的吸附过程符合Freundlich吸附模型,吸附主要以多分子层吸附为主,而花生壳基生物炭材料对AFB1的吸附过程符合Langmuir模型,吸附主要以单分子层吸附为主;动力学拟合得出所有材料对AFB1的吸附过程符合准二级吸附动力学方程,吸附主要以化学吸附为主;热力学方程拟合的参数得出石墨、r GO和GO材料吸附过程均为自发放热过程,温度升高不利于对AFB1的吸附,而r GO-Fe3O4和花生壳基生物炭吸附材料对AFB1的吸附过程均为自发放热过程,温度升高有利于对AFB1的吸附。该论文有图33幅,表24个,参考文献72篇。
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