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元素汞(Hg0)是最具危害的环境污染物之一,如何高效控制其排放已成为大气污染控制领域又一大难点问题。光催化剂二氧化钛(TiO2)因其高效的低温催化性能而被用于Hg0的脱除,但反应温度过高(>100°C)时其光催化氧化效率被显著抑制。而通过改变催化剂表面化学成分、调节晶体结构,可有效提高催化剂的催化效能。因此,本文首先选择较窄的带隙宽度、较高的反应活性且优异的储氧能力的二氧化铈(CeO2)作为改性剂,通过溶胶凝胶法制备CeO2改性TiO2晶体,深入探究CeO2含量对TiO2能带结构、表面自由基的种类和数量及其光催化除汞性能的影响,阐明CeO2改性对促进TiO2光催化氧化Hg0的机制。随后,研究晶面调控的TiO2及其CeO2改性对光催化除汞性能的影响,深入探讨晶面效应与CeO2改性对能级结构、强氧化自由基的生成以及光催化活性的协同作用,并阐明光催化反应路径。本研究得到的主要结论如下:(1)CeO2改性TiO2催化剂制备及其去除Hg0性能。CeO2改性后的CeO2/TiO2催化剂为颗粒状,平均粒径为20-30 nm;TiO2为锐钛矿型,CeO2以非晶结构存于TiO2晶格结构的间隙中。(2)CeO2/TiO2催化剂去除Hg0过程的反应机理。CeO2改性能减小TiO2带隙,降低TiO2的固有欧姆电阻,抑制光致电子-空穴对的复合从而提高光催化活性。另外,4%CeO2/TiO2由于其导带电势和O2/·O2-标准氧化还原电势的电位差大以及其自身低固有电阻的共同作用使其具有最佳的光催化活性,这与其能带结构特征一致;CeO2/TiO2催化剂有利于·O2-的形成而非·OH的形成,从而影响了Hg0的光氧化机理。(3)不同暴露晶面的CeO2-TiO2催化剂制备及去除Hg0性能。TiO2{001}为纳米板形貌,结构为八面体结构,其粒径介于50-200 nm,晶面上全部是5个不饱和的配位键增加吸附位点。而TiO2{101}和TiO2{001-101}则为颗粒状,粒径大小介于20-50 nm之间。TiO2{101}晶面为双锥结构,且均是6个饱和的配位键,吸附位点较少;浸渍法负载的CeO2主要分散在CeO2-TiO2{101}表面,不改变TiO2的形貌和结构。(4)晶面与CeO2负载协同效应研究。负载CeO2时,由于Ti-O-Ce新键的形成,TiO2的价带和导带中引入了新的Ce 4f的能级而减小带隙;CeO2降低了CeO2-TiO2的电化学阻抗且促进电荷转移。此外,50-150oC时,7%CeO2-TiO2{001}具有最高的光催化活性,这是因为其晶面上形成更多的表面Ti3+和超氧自由基;而200-250oC时,表面Ti3+和超氧自由基受高温抑制而消失,CeO2具有高温稳定性,有助于光催化氧化除Hg0且其在{101}面上沉积最多,使得7%CeO2-TiO2{101}在高温下具有最高的光催化活性。