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随着人们环保意识的增强,世界各国都制定了越来越严格的法规来限制发动机燃料中的硫含量。另一方面,随着催化裂化原料重质化趋势日趋明显,导致催化汽、柴油中硫含量较高。因此,对汽柴油馏分进行加氢脱硫,并提高催化剂在超深度脱硫中的各项性能是炼厂迫切需要解决的重要课题之一。载体对加氢脱硫催化剂的活性及选择性影响很大。载体不仅起着分散活性组分及助剂的作用,而且影响着催化剂的形貌并通过载体与金属的相互作用进而影响其催化反应性能,因此,开发新型加氢精制催化剂载体受到越来越多的关注。 L沸石是一种具有十二元环大孔结构的沸石分子筛,其拓扑结构属于LTL型,六方晶系。它主要应用在脱氢环化、重整等反应中,目前将L沸石应用在加氢反应中的报道还非常少。基于此,本论文将新型含L沸石催化剂应用于轻油的加氢精制反应中。为揭示含L沸石催化剂的理化性质与其催化反应性能的关系,对催化剂理化性质进行了XRD、BET、NH3-TPD和H2-TPR等表征。本论文的主要研究结果总结如下: 1.采用机械混合法制备了一系列不同USL沸石加量及不同酸碱度的含L沸石载体,并通过等体积浸渍法制备成相应的CoNiMo系列催化剂。以中石油兰州石化FCC汽油为原料进行了加氢精制反应评价。结果表明,与原料相比,载体中含40m%HKL沸石的9#催化剂上产品油脱硫率达到91%,辛烷值损失0.67个单位,显示出良好的FCC汽油加氢改质性能。 2.通过pH摆动法制备了大孔氧化铝,采用原位复合方法制备了一系列不同USL沸石含量的复合载体。与机械混合法制备的复合载体相比,原位复合法制备的复合载体具有更高的比表面积、孔体积和平均孔径。采用等体积浸渍法制备了NiW/Y-Al2O3-USL系列催化剂,并采用中石油大庆石化公司FCC柴油对其催化性能进行评价。结果表明,原位复合载体中含10m%USL沸石的催化剂的脱硫率及脱氮率最高,分别为99.29%和94.12%,显示出比工业剂RN-10及采用机械混合法制备的相应催化剂更高的反应活性。 3.为了进一步提高NiW/Y-Al2O3-USL-10催化剂的加氢脱氮性能,本论文还研究了磷改性催化剂的加氢精制性能。与不含磷的NiW/Y-Al2O3-USL-10催化剂相比,载体中磷含量(以P2O5记)为1.5 m%的NiWP/Y-Al2O3-USL-10显示了优良的加氢精制性能,尤其是加氢脱氮性能;脱硫率由97.61%提高到98.75%,脱氮率从95.33%提高到98.09%。