基于异原子掺杂碳材料的电化学传感器研究

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人们的生活水平逐年提高,对生态环境、食品安全的要求也越来越高,环境污染带来的一系列生态危害问题引起了人们的重视,对环境污染物的快速识别与检测逐渐成为研究热点。碳材料因其具有优秀的物理化学性质,如比表面积较大,易修饰掺杂杂化基团提高电化学性能,高效的电子传输性能等,在环境污染物检测领域引起了人们极大的关注。但是,碳材料缺少特定的活性位点与催化识别官能团也限制了其在传感领域的应用。因此,对碳材料进行改性成为近年来电化学传感领域的研究热点。其中,用掺杂异种原子的方法对碳材料进行改性是有效的方法之一。异原子掺杂能够改善碳材料的导电性和增加催化活性位点,已有研究表明,异原子掺杂碳材料在电池、催化、气体分离和传感器等领域都有广泛的应用。本论文主要研究金属纳米颗粒改性碳材料及氮掺杂碳材料在环境污染物电化学传感方面的应用,本论文的主要工作有:基于金属纳米颗粒掺杂碳材料的铅离子传感器的构建:以钴、锌双金属沸石咪唑化合物和碳纳米管复合,并通过管式炉烧结制备了钴、氮掺杂碳材料(Co-Nx-C@MWCNTs)来检测自来水中的铅离子。锌元素的存在可能会在复合材料的表面和内部之间的复合材料上产生更多的孔结构,从而增加表面积,并暴露出更多的Co-N-C活性位,从而增强材料的电催化作用。它可以增强该材料对铅离子检测性能。其中,首先研究了Co-Nx-C@MWCNTs复合材料检测铅离子离子的能力。并研究了富集电势、富集时间、缓冲溶液p H和铋离子浓度对检测性能的影响。在材料表征部分,利用扫描电镜、透射电镜观测材料形貌与内部结构,X射线衍射分析材料的元素及结晶性,X射线光电子能谱用于测试分析材料的元素及元素存在形式,拉曼光谱对材料中碳的存在形式进行探究。通过这些常用表征来探究Co-Nx-C@MWCNTs与铅离子检测之间的机理。在最优的条件下,Co-Nx-C@MWCNTs修饰电极对铅离子的检测限低至0.4μg L-1。此外,该传感器显示出极高的再现性、平行性和稳定性。并在自来水样品的铅离子检测实验中取得了非常好的回收率(95%-105%)。基于氮掺杂碳材料的氯霉素传感器的构建:本工作以氯化钠为共晶盐模板,以蛋白胨为氮源、碳源前驱体制备了氮掺杂碳,并将其用于构筑检测氯霉素(Chloramphenicol,CAP)的电化学传感器。所制备的氮掺杂多孔碳(N-doping porous carbon,NPC)在材料表征时,利用扫描电镜、透射电镜观测材料形貌与内部结构,X射线衍射分析了材料的元素及结晶性,X射线光电子能谱用于测试分析材料的元素及元素存在形式,拉曼光谱对材料中碳的存在形式进行探究。基于NPC修饰的玻璃碳电极,构建了用于氯霉素的电化学传感器。数据表明,构筑的NPC修饰的玻璃碳电极传感器在最优条件下的线性检测范围为0.8-50μmol L-1,检测限低至0.35μmol L-1。此外,该传感器显示出优异的再现性、平行性和稳定性,并在蜂蜜样品的氯霉素检测中取得了非常好的回收率(101%-105%)。
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