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随着燃煤工业和机动车保有量的日益增加,越来越多的一氧化碳(CO)、氮氧化物NOx(其中NO占90%以上)和烃类化合物(HC)被排放到大气中,这严重危害了环境和人体的健康。所以,如何高效转化或者消除这些有害气体,成为国内外十分重视的问题。现阶段主要通过环境友好催化剂的催化转化来消除这些有害气体。国内外烟气尾气净化催化剂大多采用Pt、Pd和Rh等贵金属做为催化剂的活性组分,已经实际应用于烟气尾气的治理,但其存在贵金属资源短缺和价格昂贵等问题,难以全面推广。因此,研究新型高效的非贵金属催化剂受到高度重视。 在此研究背景的条件下,本文选用价格相对低廉且容易获取的Cu作为催化剂的活性组分,采用等体积浸渍法制备了以Ce-Mn-O、Zr-Mn-O及Ce-Mn-Ca-O复合氧化物为载体的负载型非贵金属催化剂,然后在模拟机动车尾气主要组成的气氛下,通过活性测试分析催化剂性能,并结合XRD、SEM和TG等表征手段考察各个条件对催化剂结构的影响,探讨催化剂的结构与性能的关系。主要研究内容和结果如下: 1.采用共沉淀法制得CexMn1-xO2-λ载体,然后用等体积浸渍法负载Cu,制得Cu/CexMn1-xO2-λ催化剂。通过探讨不同Ce/Mn摩尔比时Cu/Ce-Mn-O催化剂的催化活性,发现Cu/Ce0.6Mn0.4O2-λ具有较佳的三效催化活性。XRD测试结果表明,Mn进入CeO2的晶格当中,形成了Ce-Mn固溶体,提高了CeO2的热稳定性,从而增强了催化剂的三效催化活性。 2.采用共沉淀法制得Zr1-xMnxO2-λ载体,然后用等体积浸渍法负载Cu,制得Cu/Zr1-xMnxO2-λ催化剂。通过探讨不同Zr/Mn比时Cu/Zr-Mn-O催化剂的催化活性,发现Cu/Zr0.8Mn0.2O2-λ具有较佳的三效催化活性。XRD测试结果表明,Mn进入ZrO2的晶格当中,形成了Zr-Mn固溶体;并且ZrO2的衍射峰由单斜相向四方相转变,从而增强了催化剂的三效催化活性。 3.以共沉淀法用Ca掺杂Ce-Mn固溶体,制得Ce0.6Mn0.4CazO2-λ载体,然后用等体积浸渍法负载Cu,制得Cu/Ce0.6Mn0.4CazO2-λ催化剂。先后考察了不同Ca含量和不同Cu含量对催化剂催化活性的影响,得出Cu5%/Ce0.6Mn0.4Ca0.08O2-λ具有较好的催化活性,能使CO、C3H6和NO的起燃温度T50分别为107℃、218℃和212℃,完全转化温度T90分别为144℃、323℃和298℃;同时从XRD测试结果可看出,Ca进入Ce-Mn固溶体中,形成了Ce-Mn-Ca固溶体,Ce、Mn、Ca之间发生协同作用,进一步增强了催化剂的三效催化活性;从SEM和TG测试结果中可看出,Ca的加入阻止了颗粒的团聚,并且增强了催化剂的热稳定性。