【摘 要】
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卤化铅钙钛矿因为其良好的光学性质和光电特性,在光电器件领域方面产生了广阔的应用前景。然而卤化铅钙钛矿的铅毒性和在环境中的不稳定性阻碍了其应用。根据其中所存在的铅元素以及本身的化学稳定性差,本文制备了具备良好稳定性的无铅卤化物钙钛矿材料,并同时采用金属离子掺杂的方法调谐卤化物钙钛矿材料的发光性能,进一步拓展卤化物钙钛矿的应用。具体的研究内容如下:（1）本文采用水热法合成了余辉时间可调、发光效率高、稳
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卤化铅钙钛矿因为其良好的光学性质和光电特性,在光电器件领域方面产生了广阔的应用前景。然而卤化铅钙钛矿的铅毒性和在环境中的不稳定性阻碍了其应用。根据其中所存在的铅元素以及本身的化学稳定性差,本文制备了具备良好稳定性的无铅卤化物钙钛矿材料,并同时采用金属离子掺杂的方法调谐卤化物钙钛矿材料的发光性能,进一步拓展卤化物钙钛矿的应用。具体的研究内容如下:（1）本文采用水热法合成了余辉时间可调、发光效率高、稳定性高的Mn2+掺杂CsCdCl3钙钛矿长余辉单晶材料。通过控制CsCdCl3钙钛矿中Mn2+离子的掺杂浓度（0-15%）,可以有效地调节陷阱的分布和浓度,使余辉时间从5 min增加到24 min,实现了Mn2+的d-d跃迁特征发射,光致发光量子产率（PLQY）达到91.4%。稳定性试验表明,这些材料对湿度和温度都非常稳定。当温度达到150℃（423 K）时,所有样品的发光积分强度都大于90%。样品在水中浸泡55天后,其荧光强度保持在75%以上。这些优异的性能显示了余辉材料在照明指示和防伪方面的应用前景。（2）研究了掺杂Mn2+离子的CsCdCl3钙钛矿对其发射特性的调节作用。改变Mn2+离子掺杂浓度实现了发射峰位从596 nm到632 nm的调谐,由橙色逐步转变至红色,半峰宽由71 nm逐渐增至95 nm。通过电子顺磁共振（EPR）和荧光衰减寿命分析,确认了Mn-Mn耦合作用对发射光谱的影响,Mn2+离子对的形成导致了光谱红移,半峰宽增大。样品长时间放置在空气环境中,分析表明样品的结构和性能稳定性好。将样品CsCdCl3:20%Mn和CsCdCl3:50%Mn分别应用于LED器件,得到了暖白光的LED。前者的显色指数为Ra=81,色域值为84.7%NTSC;后者具有更优异性能,显色指数为Ra=84,色域值达到了90.1%NTSC。表明对Mn2+离子发光调谐在实际应用中是有效的。（3）研究了掺杂In3+离子在直接带隙无铅双钙钛矿Cs4Mn Bi2Cl12中赋予了可调谐的可见光发射特性。当Bi3+离子被离子半径较小的In3+离子取代时,会引起[Mn Cl6]4-八面体的畸变,从而改变Mn2+离子的局域晶体场强度,导致以606 nm为中心的发射带逐渐红移到616 nm。经过热处理后样品仍然具有良好的发光性能。采用Cs4Mn Bi2Cl12和Cs4Mn(Bi0.88In0.12)2Cl12作为红色荧光粉,分别得到显色指数Ra=82,色温CCT=4510 K的LED-1和Ra=86,CCT=4280 K的LED-2。与Cs4Mn Bi2Cl12相比,Cs4Mn(Bi0.88In0.12)2Cl12在LED器件中贡献了更宽色域。随着红色饱和显示指数R9从65增加到72,色域值从74%提升到76.4%NTSC。本工作为调节层状双钙钛矿结构的光电性能提供了一个新的方向。
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