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与传统的合金储氢材料相比较,金属配位氢化物储氢材料由于其优异的质量储氢密度以及体积储氢密度而备受关注。然而,现阶段大部分的金属配位氢化物因其放氢温度高,放氢动力学差以及可逆吸氢条件苛刻等缺点,成为制约氢能利用实现规模化的主要瓶颈。本文通过碳化可溶性淀粉的方法制备了二维片层结构的碳化淀粉(CS),同时通过两步碳化法及反相乳液聚合法制备了两种零维碳球材料(HCS/CA),直接以金属镁粉为原料与制备得到的碳质材料通过氢化燃烧以及球磨的方法,制备了二维的MgH2@CS以及壳核结构的MgH2@HCS/MgH2@CA复合材料,然后通过球磨的方法引入LiBH4,构建了Li–Mg–B–H复合体系。系统研究了镁基复合材料吸放氢热力学和动力学性能,并通过XRD、SEM/EDAX、TEM等分析手段研究碳材料的添加在MgH2合成过程中以及在Li–Mg–B–H复合体系吸放氢过程中的作用机理。研究发现,制备的MgH2@HCS、MgH2@CA复合材料,其初始放氢温度相对于纯MgH2体系分别降低了约100°C、300°C,150°C温度条件下分别达到2.5 wt%、5.0 wt%吸氢容量,而且经过多次吸放氢循环后,复合材料中的容量保持率仍能达到98.0%、99.0%,表现出了优异的储氢循环稳定性能。引入LiBH4后,2LiBH4–MgH2@HCS/2LiBH4–MgH2@CA复合体系的储氢性能也得到了极大的改善,初始放氢温度比纯的2LiBH4–MgH2体系均降低了150°C左右,吸放氢动力学也得到了提升。研究发现,碳材料在与金属镁粉进行氢化的过程中,由于碳材料表面缺陷以及介孔结构,原位生成的MgH2纳米粒子能够封装入碳材料的孔道内部,并均匀地分散在碳材料的表面;在与LiBH4进一步复合后,生成的MgB2相,改变了LiBH4放氢路径,提高了复合体系的吸放氢动力学。此外,碳材料结构中存在的介孔为氢气的扩散提供了快速通道,进一步提高了吸放氢动力学性能,而且复合材料在完成数次吸放氢循环后,没有出现明显的团聚现象,表明碳材料可以有效抑制复合材料在吸放氢过程中出现的团聚问题。同时本文采用金属镁粉代替MgH2来作为制备镁基储氢材料的初始原料,降低了储氢材料的制备成本。