在碳达峰、碳中和的目标背景下,为缓解对不可再生能源的需求和依赖,减少碳排放,寻找新的储能和换能材料是目前科学研究领域的重中之重。本文基于对能源材料开发的迫切需求,结合第一性原理计算和机器学习势函数等方法研究了几种具有代表性的能源材料并提供了其应用的理论支持。论文主要研究内容包括:（1）二维SiTe材料的热电性质研究。设计了四层结构的QL-SiTe、类黑磷烯结构的α-SiTe和类蓝磷烯结构的β-SiTe结构,研究了三种材料的电子、声子及热电输运性质。计算表明β-SiTe具有较高的Seebeck系数及热电转换功率。强声子散射使得QL-SiTe和β-SiTe具有低晶格热导率。通过适当的n型和p型掺杂,β-SiTe在1300 K的高温下可以获得0.95左右的热电优值,是一种非常有潜力的高温热电材料。（2）应力调控二维InSe电子和声子输运性质研究。计算出二维InSe的载流子迁移率可达1000 cm2V-1s-1以上,具有很好的电子输运能力。研究表明应力对包括有效质量、载流子迁移率等在内的电子性质影响有限,但能显著增强声子的非谐性散射。随着拉伸应力的增加,声子散射率升高,声子群速度和热容明显下降,进而导致热导率从无应力状态下的25.9 W/mK下降至6%应力时的13.1 W/mK。（3）二维Ⅳ-Te体系的准粒子能带及激子效应研究。研究表明,除PbTe外,其他Ⅳ-Te单层都是间接带隙半导体,并且电子有效质量相对较低。二维Ⅳ-Te的激子效应研究表明电子空穴相互作用对其光吸收谱影响显著,其中二维SiTe的激子结合能可达0.598 eV。此外,从二维SiTe到PbTe,不同方向上的准粒子带隙、光学带隙和激子结合能的差异逐渐缩小,物理性质呈现各向同性的趋势。原子键合状态分析显示,随着原子序数的增大,Ⅳ-Te结构中离子键贡献增加,更多的电子局域在Te原子周围,而未成键的Te与Ⅳ原子之间的库仑排斥力减弱,使得结构变得更加各向同性,进而导致趋于各向同性的物理性质。（4）基于机器学习方法的Li7La3Zr2012（LLZO）固态电解质研究。构建了 LLZO、Al掺杂和Ga掺杂LLZO结构的第一性原理能量的数据集,并通过人工神经网络训练得到具有第一性原理计算结果的准确性、可用于大规模原子体系模拟的势函数。通过与DFT计算结果对比验证发现,训练得到的Al-LLZO和Ga-LLZO势函数的RMSE值分别为6.42 meV/atom和9.08 meV/atom。将其用于分子动力学模拟,计算得到Al-LLZO和Ga-LLZO体系的锂离子电导率与实验结果吻本论文主要创新点包括:（1）预测二维β-SiTe材料是一种性能优良的高温热电材料,并且其n型和p型半导体材料在适当的掺杂下,表现出优异的热电转换性能,可以用于热电转换元器件的应用。（2）通过计算二维Ⅳ-Te材料的准粒子带隙和光学性质,发现了其晶体结构和物理性质变化的各向同性趋势,揭示了这一变化趋势背后的物理机制。（3）结合神经网络建立了具有第一性原理计算准确性的LLZO固态电解质势函数,并将其用于大规模原子体系的分子动力模拟,该势函数与实验测量得到的数据结果吻合较好。