河网源水和构筑根孔湿地中PPCPs的分布特征与风险减抑机制

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近年来,新兴污染物——药物与个人护理品(PPCPs)在饮用水源区被广泛检出,PPCPs通过“微妙”的“伪持续”暴露,对生物和人类健康构成威胁,因此其自然环境水平、生态风险和相关去除技术受到广泛关注。其中,人工湿地被认为是一项稳定、高效、广谱且具有前景的PPCPs去除技术,成为研究热门。但人工湿地去除PPCPs的许多过程和机制亟待揭示与验证。  论文在此背景下,研究我国东部典型水源区PPCPs分布特征和人工湿地对PPCPs的风险减抑机制。通过对微污染湖泊水源地的实地调研,揭示其沉积物相PPCPs的分布特征并评价其生态风险。进而,研究构筑根孔湿地各功能区水相和沉积物相中PPCPs的分布特征和风险减抑机制。  论文取得以下主要结论:  1.巢湖东半湖饮用水源区沉积物PPCPs含量较低但存在生态风险,呈现含量在沿岸带高于敞水带、沿主潮流方向降低的分布特征。在检测的28种PPCPs中,有21种在所有样点均未检出,有3种在部分样点达到检出限、但未达到定量限,有4种在部分样点达到定量限,分别是苯扎贝特(BF)、咖啡因(CAF)、四环素(TCN)、泰妙菌素(TIA)。这4种PPCPs的最大含量分别为:BF6.19μg·kg-1,CAF3.30μg·kg-1,TCN7.06μg·kg-1,TIA27.60μg·kg-1,其定量检出率分别为:BF35.7%,CAF28.6%,TCN21.4%,TIA85.7%。采用风险商(RQ)法对4种检出的PPCPs进行生态风险评估,显示在78.5%的采样点对藻类有中等、高风险,在42.9%的采样点对无脊椎动物、鱼类存在中等风险,其余为低风险。  2.嘉兴石臼漾构筑根孔湿地对PPCPs具有较好的去除效果,水体颗粒物吸附并向沉积物相转移是其主要风险减抑机制。在湿地各功能区水相、沉积物相共分别检出17、13种PPCPs,检出范围分别为水相:检测限-111 ng·L-1(CAF);沉积物相:检出限-22.4μg·kg-1(TIA)。水相PPCPs去除率范围为-15%~100%,平均去除率62.53%。对药物性质与去除率的负相关关系进行验证,结果显示:药物在湿地中的去除率不能被lgDOW简单预测。不同药物在湿地中的去除路径不同:CAF主要在预处理区、植物床-沟壕系统去除,ROX、BF主要在预处理区前端去除,DOX、TIA、MET集中在植物床-沟壕系统去除,CBZ的去除是植物床-沟壕系统贡献2/3,预处理区+深度净化区贡献1/3。估算的沉积物PPCPs年累积量规律是:预处理区沉积量较低仅为7.1 g·a-1,深度净化区则达到140.1 g·a-1;高位小沟沉积量高于低位小沟,分别为79.6 g·a-1和32.8 g·a-1。采用风险商(RQ)法对检出药物进行风险评价发现湿地沉积物相PPCPs风险高于水相,湿地系统实现了源水PPCPs风险向沉积物的部分转移。  3.对石臼漾湿地上游新塍塘水源地开展了沉积物重金属源解析,发现新塍塘沉积物中重金属污染较轻,30个采样点沉积物18种重金属含量由高到低分别为:Al, Fe, Na, Ti, Mn, Zn, Cr,V, Li, Ni, Pb, Co, As, Sn, Sb, Be, Tl, Cd。其中,Sn, Sb,Cd,Zn富集因子较高,污染相对较重。经相关分析、主成分分析结合周边土地利用方式分析,得出城镇化发展、工业输出及农业面源是主要污染源。提出了水源地保护建议并以新塍塘作为案例予以分析。
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