【摘 要】
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采用生物质甘油制备乳酸,替代传统糖类发酵技术,不但解决世界食品短缺、化石资源枯竭问题,同时形成了可再生生物质甘油高值化利用技术。生物质甘油为原料制备高附加值乳酸研究开发不但具有良好的理论研究价值,同时具有良好的环境与经济意义。本研究工作设计、制备了三种不同结构的纳米催化剂,纳米铜金合金催化剂、铜钯合金催化剂、纳米石墨负载纳米钯催化剂,在碱性条件下催化甘油制备乳酸。研究了反应温度、反应时间、氢氧化钠
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采用生物质甘油制备乳酸,替代传统糖类发酵技术,不但解决世界食品短缺、化石资源枯竭问题,同时形成了可再生生物质甘油高值化利用技术。生物质甘油为原料制备高附加值乳酸研究开发不但具有良好的理论研究价值,同时具有良好的环境与经济意义。本研究工作设计、制备了三种不同结构的纳米催化剂,纳米铜金合金催化剂、铜钯合金催化剂、纳米石墨负载纳米钯催化剂,在碱性条件下催化甘油制备乳酸。研究了反应温度、反应时间、氢氧化钠浓度、甘油浓度等反应条件对该催化反应的影响,分析了催化剂结构与催化活性的构效关系。取得的研究成果如下。(1)使用湿化学还原法,在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)有机修饰剂诱导下制备了不同铜金比例的纳米铜金催化剂。使用CTAB修饰剂制备的CuAux催化剂,在催化甘油制备乳酸的反应中,表现出优良的催化性能。CuAux催化剂中纳米金、纳米铜之间有合金化趋势。甘油水溶液浓度为2.0 mol L-1,NaOH/甘油摩尔比1.1:1,反应温度200 oC,反应时间2.0 h的条件下,CuAu2纳米催化剂催化甘油转化制备乳酸反应,甘油转化率达99.0%,乳酸选择性达93.8%,碳平衡达95.4%。(2)使用湿化学还原法,在PEG–6000有机修饰剂诱导下,制备了不同铜钯比例的纳米铜钯催化剂。使用修饰剂制备的CuPdx催化剂,在催化甘油制备乳酸的反应中,表现出优良的催化性能,双金属纳米催化剂的催化活性均高于单一纳米金属催化剂。CuPd2催化剂在CuPdx催化剂中拥有最高的催化活性。在甘油水溶液浓度2.0 mol L-1,NaOH/甘油摩尔比1.1:1;反应温度220 oC,反应时间2.0 h的条件下,CuPd2催化剂催化甘油转化制备乳酸反应,甘油转化率达98.0%,乳酸选择性达95.3%,碳平衡达97.3%。(3)使用Hummer法制备纳米石墨片载体,然后用湿化学还原法加入有机修饰剂制备了纳米石墨负载钯催化剂。在Pdx/纳米石墨催化剂中,Pd3/纳米石墨催化剂具有最高的催化活性,在甘油浓度2.0 mol L-1的NaOH水溶液中,NaOH/甘油摩尔比1.1:1;反应温度220 oC;反应时间2.0 h的条件下,甘油转化率达83.4%,乳酸选择性达82.0%,碳平衡达89.9%。研究发现,二元纳米金属Cu/Au、Cu/Pd催化剂的合金化趋势改变了单一纳米金属电子分布状态,有利于催化转化甘油制备乳酸。Pd/纳米石墨表现出高于单一纳米Pd的催化活性,大比表面积纳米石墨载体有利于纳米Pd的分散,提高了纳米Pd的催化活性。
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