论文部分内容阅读
六价铬(Cr(Ⅵ))是一种毒性很强的重金属,近年来随着人类的开采、冶炼、加工以及商业制造等工业活动的发展,大量铬进入水环境中并在生态系统中随迁移、转化和富集等进入有机体。由于Cr(Ⅵ)可通过水介质进入细胞,引起细胞突变和癌变,导致有机体畸形和癌症等多种病变,其被美国EPA列为水体一级优先控制污染物,也被我国列为“十二五”规划中重点防控的重金属污染物。因此,有效处理水体中Cr(Ⅵ)已经成为一项全球性的重要课题。吸附法相比于其他方法具有操作简单、选择性好、价格低廉、吸附剂来源广泛且可循环利用等优点。硅基微/纳米材料中的多孔材料因具有较大的比表面积和吸附容量而被广泛关注,常被用做催化剂和吸附载体。此外,胺基改性材料已被用作重金属吸附剂,且吸附能力较改性前显著提高。而调查发现,口前研究主要是通过批次静态实验来考察粉末状材料的吸附等温线和吸附动力学,但由于粉末状材料较难回收与再利用且易造成二次污染而使其在实际应用中受到限制。本课题以市场上的SiO2作为材料基质,CTAB作为活性组分,通过等体积浸渍法将胺基组分嫁接到SiO2上,并运用于静态实验和动态实验来考察其对Cr(Ⅵ)的去除性能。静态实验结果表明,胺基功能化SiO2对Cr(Ⅵ)的去除性能受溶液初始pH的影响较大,pH为2时的吸附效果最好。由于材料表面质子化程度随pH增加而降低,使其对Cr(Ⅵ)的吸附容量随pH的增加而降低。胺基功能化SiO2对Cr(Ⅵ)的吸附性能受共存离子的影响,共存阳离子对Cr(Ⅵ)去除率的抑制程度依次为Ni2+<Zn2+<Mg2+<Ca2+<Cu2+；共存阴离子对Cr(Ⅵ)去除率的抑制程度依次为Cl-<PO43-<CO32-<SO42-<NO3-<F-吸附平衡时符合Langmuir吸附等温模型,计算所得的最大单才呢过吸附容量为27.78mg/g;吸附过程遵循准二级动力学模型,即表明“表面反应”为其主要控制步骤。吸附热力学表明,Cr(Ⅵ)和胺基功能化SiO2上的吸附是自发的吸热反应。此外,对吸附剂的吸附机理进行初步讨论。结合表征结果表明,胺基功能化SiO对水中Cr(Ⅵ)的去除是吸附—化学还原耦合作用的结果。动态实验验结果表明,动态吸附过程受到初始Cr(Ⅵ)浓度、床层高度、流速、pH等影响。穿透曲线均能较好地拟合Thomas模型((R2>0.99),说明了反应的速率控制步骤不是吸附剂外表面扩散和内扩散。材料的再生过程表明,再碱性条件下经过三次循环使用,胺基功能化SiO2表现了良好的再生性能。