随着世界能源危机日益加剧,页岩气成为满足未来不断增长的能源需求的关键资源。同时,页岩基质巨大的CO₂存储潜力,可大大降低大气中CO₂排放量。在此背景下,二氧化碳封存和提高天然气采收率（CS-EGR）项目被提出并获得全世界广泛关注。页岩气（主要成分CH₄）大量储存在页岩基质缝隙中,其中以吸附态存在的气体占85%以上。因此,掌握CO₂和CH₄在页岩基质内的吸附特性具有重要的理论和实际意义。本文利用分子动力学模拟方法构建了石墨烯-蒙脱石（MMT）异质壁面孔隙模型,研究了CO₂、CH₄及其二元混合物在页岩孔隙内的吸附行为,从微观角度对吸附机理及异质壁面对气体吸附行为的影响机制进行了阐述。CO₂、CH₄纯气体的吸附行为研究中,温度固定为323K,孔径为4⁷nm,压力为1.7²1.0MPa。研究发现:（1）异质壁面显著影响CO₂和CH₄的吸附行为,气体在石墨烯壁面的密度及吸附量明显高于MMT壁面,显示出石墨烯壁面强于MMT壁面的吸附能力,且此吸附差异性随孔径和压力的增大而减小;（2）CO₂的吸附能力强于CH₄;（3）压力增大使气体与壁面之间的相互作用增强,CO₂与MMT壁面的相互作用受孔径影响明显。在CO₂/CH₄二元混合物的竞争吸附行为模拟中,温度固定为323K,孔径为3¹4nm,压力为0.7²3.0MPa,摩尔比为0.2¹.667。研究发现:（1）CO₂的优先吸附特性在石墨烯壁面附近比在MMT壁面附近表现更加明显;（2）MMT壁面表现出滞后于石墨烯的吸附现象,尤其是在孔径≤8nm的孔中;（3）CO₂的吸附行为受孔径影响比较明显。6nm为界限孔径,在石墨烯附近,孔径达6nm时CO₂达到充分吸附状态;（4）气体在石墨烯壁面附近的吸附行为占主导地位;（5）混合物中CH₄的吸附行为主要受CO₂的影响而不是孔径。以上结果表明有机-无机质孔内异质壁面对CO₂、CH₄及其混合物的吸附行为有至关重要的影响,而气体密度分布及吸附行为的非对称性对气体运移特性具有决定性影响,在此基础上,分析了异质壁面纳米孔隙内CO₂对CH₄的驱替行为。本文研究结果将为页岩气体储量估算、气体驱替特性分析、CO₂强化页岩开采大尺度模拟提供重要的数据支持和理论指导。