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在全面综述新型轻金属铝氢化合物储氢材料研究进展的基础上,本文确定以Li-Mg-Al-H配位氢化物体系为研究对象。通过XRD、FTIR、TPD和放氢性能测试等实验方法,研究了LiMg(AlH4)3合成制备及其吸放氢性能和机理、Ti基催化剂对LiMg(AlH4)3吸放氢性能的影响以及Li3AlH6/MgH2复合体系的储氢性能。LiMg(AlH4)3是通过球磨摩尔比为3：1的LiAlH4和MgCl2混合物4个小时制备得到的。XRD和FTIR分析表明,球磨产物为LiMg(AlH4)3和LiCl。放氢测试显示,LiMg(AlH4)3分解放氢主要分为三步,共可放出8.78 wt%的氢气。放氢动力学测试发现,LiMg(AlG4)3第一步分解放氢反应的表观活化能约为94.6kJ/mol。进一步研究可知,LiMg(AlH4)3第一步分解放氢反应是形核率逐渐增加的扩散控制过程。吸氢测试显示,放氢样品仅能吸收约1.5 wt%的氢气,其可逆吸氢物质主要为Al3Mg2。为了降低LiMg(AlH4)3的放氢温度,研究了不同Ti基化合物(TiF3、TiF4、TiO2和TiSi2)添加对其储氢性能的影响规律及其机制。结果发现,添加5 wt%TiF3的样品的起始放氢温度最低,仅为68℃,较原始样品的起始分解温度降低了28℃。XRD分析表明,TiF3加入并没有改变LiMg(AlH4)3分解反应历程,因此,TiF3应该是一种很好的LiMg(AlH4)3放氢用催化剂。TiF3掺杂的LiMg(AlH4)3样品的第一步分解放氢的表观活化能约为69.1 kJ/mol,较原始样品降低了25.5 kJ/mol。进一步实验发现,TiF3掺杂的LiMg(AlH4)3样品的第一步分解放氢反应是由扩散控制的形核核心饱和的反应步骤,其中TiF3可以充当LiMg(AlH4)3分解产物的形核核心。然而,吸氢测试显示,TiF3的加入并未改善LiMg(AlH4)3样品的吸氢性能,仅有1.4 wt%的可逆吸氢量。此外,系统研究了Li3AlH6/MgH2复合体系的吸放氢性能及其机理。研究发现,MgH2与Li3AlH6复合可以明显降低其起始分解放氢温度,这是因为Li3AlH6分解放氢后生成Al,Al能够与MgH2反应生成Ali2Mg17,降低了MgH2分解的表观活化能,从而导致MgH2在较低温度下发生分解放氢。进一步催化改性研究发现,TiF4添加可以使Li3AlH6-MgH2(1:1)样品起始分解温度降到100℃,这比原始样品降低了50℃。动力学研究显示,TiF4掺杂的Li3AlH6-MgH2(1:1)样品的第一步分解放氢反应的表观活化能为112 kJ/mol,比原始的样品降低了32kJ/mol。分析表明,Li3AlH6-MgH2(1:1)样品分解放氢过程中,TiF4可以作为分解产物的形核核心,从而降低了其分解放氢反应的表观活化能,这可能是其起始分解放氢温度降低的主要原因。