甲烷催化部分氧化制合成气具有反应速度快、能耗低、设备投资小及产品中H₂/CO摩尔比接近2.0等优点,是甲烷利用的有效途径之一。本论文在本课题组前期工作的基础上,采用TPR、XRD、TEM、TG、BET及活性评价等手段,分别对甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO-CeO₂-CaO-Al₂O₃催化剂的制备条件及反应工艺条件进行了较为系统的研究。研究结果表明,随焙烧温度的升高,催化剂中镍物种与载体作用逐渐增强。虽然焙烧温度提高会使催化剂比表面降低,但由于尖晶石结构的形成,其热稳定性会明显提高,将有利于抑制催化剂在反应过程中因烧结而失活的可能性。与低温焙烧的催化剂相比,高温焙烧的催化剂仍表现出良好催化反应性能,并具有相对较好的稳定性,反应过程中床层的热点温度相对较低。950oC是较为适宜的焙烧温度。采用浸渍法、干混法、湿混法及溶胶-凝胶法并经950oC焙烧的催化剂研究结果发现,湿混法制备的催化剂的还原温度相对较低,该方法不仅简化了催化剂的制备工艺,催化剂还具有较佳的催化反应性能。与γ-Al₂O₃相比,采用MgAl₂O₄为载体制备的催化剂仍具有的很好的催化活性和较低的热点温度,有利于催化剂的实际应用。通过对催化剂反应工艺条件的研究发现,催化剂经在与焙烧温度相同的温度条件下进行等温还原性能较佳。对于POM^-1催化剂,在气体空速为4.35×10⁵h^-1,加热炉温在800℃,CH₄/O₂比为1.75,Db/Dp=16.7的条件下,甲烷转化率、CO和H₂的选择性分别可达99%、95%、97%,产物中甲烷的干基含量低于0.5%。此外,采用双床反应器不但降低了催化剂的床层热点温度,保证反应的安全稳定的进行,而且有利于调整产物的比例。