高硅三维分子筛ZSM-5因其特殊的孔道结构、良好的水热稳定性以及适宜的酸性等一系列优良的性质被广泛应用于生产丙烯的催化裂解以及甲醇转化等工艺中。而全硅分子筛Silicalite-1骨架由于铝原子缺失,具有更好的疏水亲油性、吸附分离特性及热稳定性,主要用于分离回收重要的化工产品、选择性吸附以及气相催化交换等方面。目前合成Silicalite-1分子筛的成本较高且时间较长,因此本论文在选择价格低廉的原料、适宜模板剂,考察合成规律、确认合成条件的基础上,利用添加晶种、改变原料等方法,在较短时间内实现了不同晶粒尺寸分子筛的合成,并考察了其在甲醇制丙烯反应中的性能。实验首先采用廉价原料水玻璃,在只含有少量四丙基溴化铵的单一模板体系中,一段晶化8 h合成出了全硅Silicalite-1分子筛,XRD、FTIR和NMR表征结果显示所合成的材料具有纯的MFI晶相以及高的结晶度;SEM结果显示分子筛晶粒尺寸较大,晶粒分布均匀。目前合成全硅分子筛的模板剂较为单一,因此对不同模板剂的影响进行了考察,实验发现由于无铝体系不需要过多平衡电荷且随分子筛硅铝比的升高,硅物种进入骨架越来越难,导致模板作用较弱的正丁胺无法有效合成全硅分子筛,而四丙基和四乙基则可以形成MFI结构。与Al-ZSM-5不同,在无模板剂条件下使用固体晶种或晶化母液难以形成分子筛结构。实验中减小晶粒尺寸的方法均是利用增加体系的成核中心,减小物料聚集生长的原理。固态晶种法是快速合成小晶粒分子筛的方法之一。采用加入晶种、两段晶化的方式可以将晶粒尺寸降低至1-2μm。通过SEM表征、低温氮气吸脱附表征测试获取晶种的形貌、尺寸及比表面积等性质,晶种在晶化过程中发挥了两个作用:提供生长活性位以及提供硅酸盐等活性物种。实验中增大晶粒尺寸的方法一是采用强碱弱酸盐代替强碱作为pH调节剂,减小凝胶pH,硅物种在碱中的溶解度下降,晶体生长速度大于晶核生成速率,晶粒尺寸得到较大程度的增加;二是改变硅源,不同硅源结构在碱性体系中的溶解度不同,因此凝胶体系中硅酸根离子的聚合态和分布不同,晶化形成分子筛大小不同。全硅分子筛表面的硅羟基缺陷位具有少量酸性,对于MTP反应具有较好的活性及丙烯选择性。与Al-ZSM-5分子筛相比,Silicalite-1分子筛表面酸量与酸密度都大幅度减小,酸强度减弱,分子筛氢键硅羟基提供的酸性能够提供足够的反应活性,并且有利于抑制低碳烯烃的氢转移与芳构化等反应。