聚合物包容膜对水相中苯酚的传输富集研究

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以溶剂挥发法,制备了一些列聚合物包容膜,通过红外对膜的结构进行表征,以XRD对膜的结晶行为进行分析,以SEM、AFM对膜的表面形貌进行观察,以拉力试验机测定膜的机械性能,并通过对水相中苯酚的传输实验,探讨了一系列聚合物包容膜对苯酚的传输能力、传输条件。(1)以二-(2-乙基己基)磷酸(D2EHPA)为载体,聚氯乙烯(PVC)为基础聚合物,以溶剂挥发法制备了系列聚合物包容膜PD-PIM,分析了PD-PIM的组成、结晶行为,表征了PD-PIM的微观结构,并将PD-PIM用于水相中苯酚的传输与富集。结果表明:PD-PIM系列膜中,膜面粗糙程度随膜内载体含量的增加而增大,而膜的结晶度和拉伸强度会相应降低。PD-PIM对苯酚的传输实验表明:PD-PIM可使苯酚逆浓度梯度传输,传输过程符合一级动力学方程。当PD-PIM中的载体含量达到70%,料液相溶液的pH为6,解析相的盐酸浓度为0.1 mol·L-1时,苯酚通过PD-PIM的传质速率最高,并且PD-PIM对苯酚的初始通量随料液相中苯酚浓度的增大而增加,在料液相苯酚初始浓度为400 mg·L-1时,达到最大值。在苯酚的传输过程中,PD-PIM具有一定的稳定性,在持续84 h的传输实验中,PD-PIM对苯酚的渗透系数无明显下降。(2)制备了以N,N-(1-甲基庚基)乙酰胺(N503)为载体的系列聚合物包容膜PN-PIM,观察PN-PIM微观结构,测定PN-PIM的机械性能,并探讨影响PN-PIM对苯酚传输能力的因素和传输过程中的热力学与动力学行为。研究了PN-PIM对苯酚传输过程中的稳定性,对不同浓度苯酚溶液中苯酚富集的适用性和在处理模拟酚醛废水过程中对苯酚的选择性。研究结果表明:由于N503本身的塑化作用,膜内载体N503含量的变化显著影响PN-PIM的机械性能,膜面结构也随着膜内载体含量的增加发生明显变化,由低含量时的致密平滑表面变为高载体含量时的纤维束状分布。在对水相中苯酚的传输过程中,PN-PIM表现出良好的促进传输性能,苯酚的传质过程符合一级动力学方程。当PN-PIM内的载体含量达到68.8%,传输过程中料液相的pH为2,解析相中NaOH的浓度为0.1 mol·L-1时,PN-PIM对苯酚的渗透系数最大,当料液相中苯酚的初始浓度达到8000 mg·L-1时,PN-PIM对苯酚的初始通量最高,达到25.3 mg·m-2·s-1。通过对传输过程中的热力学研究,发现膜内的扩散过程是整个传质的速率控制步骤。对PN-PIM的应用性研究表明:PN-PIM具有较好的稳定性,在进行60 h的分离后,PN-PIM仍然具有较高的渗透系数(4.2μm·s-1)。通过循环分离的过程,PN-PIM可以实现将大量含酚溶液中的苯酚分离富集至少量解析液中的目的。在对模拟酚醛树酯工业废水(苯酚、甲醛混合液)中苯酚的分离富集过程中,PN-PIM对苯酚的分离表现出良好的选择性。(3)制备了以N503为载体,PVC为基础聚合物,复合石墨烯的聚合物包容膜PNC-PIM,探讨了膜中石墨烯和载体含量对PNC-PIM的微观结构和对苯酚传输能力的影响,并分析了PNC-PIM中苯酚的传输机制。研究结果表明:通过复合石墨烯的方法,可以显著提高膜内载体的最大包含量,提高聚合物包容膜的传输能力,当溶液环境相同时,PNC-PIM对苯酚的渗透系数几乎是PN-PIM的两倍。苯酚通过PNC-PIM的传输过程,符合一级动力学方程,苯酚在PNC-PIM中的传输可分为通过基膜内载体间的传输与通过石墨烯内载体间的传输两个连续过程。
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