高次谐波辐射具有波长短、高度相干性和超短时间脉冲宽度的特性，使其成为很有前景的软X射线光源，并在分子结构成像、超快动力学等阿秒科学研究领域具有重要应用价值。软X射线光源和阿秒科学领域的应用（阿秒脉冲、飞秒光谱、高分辨率相干成像、XUV波段非线性过程）要求高次谐波辐射具有更高的高亮度以及更短的波长。因此需要增加高次谐波辐射转换以及扩展高次谐波辐射截止级次，并产生相干可调谐的高次谐波辐射。目前比较常见的是利用原子获得高次谐波辐射，相比之下线性分子具有更多的空间自由度，线性分子在飞秒激光电场作用下产生分子排列，不同排列程度的线性分子会影响分子高次谐波辐射强度，使得分子高次谐波辐射更容易被控制和调节。本论文致力于超短激光脉冲产生线性分子排列和高次谐波辐射研究。　　本文将线性分子看做刚性转子系统，引入了激光诱导产生的线性分子相互作用势能，得到了飞秒激光双脉冲产生线性分子排列的理论模型。理论计算结果表明，引入第二束飞秒激光脉冲后线性分子排列状态得到明显改善。并且改变第二束飞秒激光脉冲的强度会显著影响线性分子的排列状态。从理论上证明了利用飞秒激光双脉冲产生强的线性分子排列状态的可行性，为将来开展对高次谐波辐射操控的实验研究提供了一定的理论基础。　　在线性分子排列理论基础上，实验研究了排列的线性N2和O2分子高次谐波辐射过程，获得了分子轴与飞秒激光偏振方向不同的夹角条件下产生的高次谐波辐射光谱。当N2分子轴与飞秒激光电场偏振方向平行时，获得最大的分子高次谐波强度；当N2分子轴与飞秒激光电场偏振方向垂直时，分子高次谐波强度受到抑制。对于O2分子，当分子轴与飞秒激光电场偏振方向夹角为40°时，分子高次谐波辐射强度最高；当分子轴与飞秒激光电场偏振方向平行或垂直时，分子高次谐波强度受到抑制。实验结果表明，利用线性分子排列技术可以控制高次谐波辐射过程。　　针对单色飞秒激光脉冲产生高次谐波强度较低的问题，提出利用双色（800.00 nm基频光和400.00 nm倍频光）飞秒激光增强高次谐波辐射强度。将BBO晶体放置在聚焦透镜前端和后端，获得双色单焦点和双焦点两个不同的飞秒激光脉冲。双色单焦点激光脉冲改善了低级次高次谐波辐射的转换效率，并观察到偶次谐波的产生。利用聚焦透镜和真空靶室窗片对不同激光波长的折射率差异产生了双色双焦点飞秒激光脉冲，此脉冲获得了显著增强的高次谐波辐射，实验发现 CO2分子谐波 H23强度提高了65倍。此外，实验研究了光阑通光孔径对高次谐波辐射强度的影响，适当减小光阑孔径有利于产生相位匹配的高次谐波辐射。最后，实验研究了飞秒激光的椭圆偏振率对Xe、Ar原子和N2分子高次谐波辐射强度的影响。由于电子与N2分子具有更大的碰撞复合截面，有利于减弱分子对激光脉冲偏振的影响，因此，分子高次谐波对椭圆偏振的激光脉冲具有更弱的依赖性。　　单一气体介质中，He原子高电离阈值特性和Xe原子低电离能特性不利于获得短波长、高强度的高次谐波辐射，针对这一问题，提出了采用Xe-He混合气体作为产生介质增强高次谐波辐射光子能量的实验方案。实验发现Xe-He混合气体中产生的最高谐波级次从Xe中的H21（32.61 eV）增加到了H25（38.82 eV）。此外，以Xe-Ar混合气体作为介质可以产生Xe+高次谐波辐射，可以增加高次谐波的光子能量。最高谐波级次从Ar中的H33（51.25 eV）增加到了混合气体中的H37（57.46 eV）。此外，提出了利用气体管装置产生高次谐波辐射的实验方案。讨论了飞秒激光脉冲能量、充气气压以及气体管中飞秒激光焦点位置等参数对高次谐波光子能量的影响，分析了高次谐波截止区域扩展的原因。通过移动气体管改变飞秒激光焦点在气体管中的位置，N2截止区域谐波在气体管端口附近获得极大值，平台区域谐波在气体管中心位置获得极大值。　　最后，在实验上研究了紧聚焦飞秒激光在气体盒和气体管装置中产生相干可调谐的高次谐波辐射特性，并讨论了飞秒激光功率密度、充气气压、气体种类以及激光焦点位置对高次谐波蓝移特性的影响。产生高次谐波蓝移的主要原因是自相位调制效应。但是，对于低电离能的Xe原子，非绝热效应导致了高次谐波蓝移现象的产生。在气体盒装置中获得了0.35 nm谐波蓝移。在气体管装置中获得了谐波H270.40 nm的蓝移。