异戊烯醇对冲扩散火焰中的碳烟/PAH生成特性研究

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碳烟是发动机排放的主要污染物之一,会对大气环境以及人体健康造成诸多不利影响。随着碳减排压力的增加,以醇类燃料为代表的生物燃料因其具有清洁、可再生、碳中性等众多优势受到了广泛关注。其中3-甲基-2-丁烯-1-醇(与3-甲基-3-丁烯-1-醇统称为异戊烯醇)具有作为新一代醇类燃料或汽柴油添加剂的潜力,当将其与汽油掺混后,混合燃料的辛烷值显著提高,这意味着可以提高汽油机的压缩比,从而提高热效率。然而,目前尚无关于异戊烯醇燃烧中碳烟生成特性的相关研究,因此,本文搭建了基于对冲扩散火焰的激光测量系统,对异戊烯醇燃烧火焰中的碳烟体积分数以及多环芳香烃(PAH)相对浓度进行了测量;耦合了一个包含957种物质,4833步基元反应的机理,用于计算异戊烯醇火焰的PAH生成,深入探究了异戊烯醇的碳烟生成特性,具体研究内容及结论如下:首先,研究了不同出口速度以及氧气摩尔分数对对冲扩散火焰碳烟生成的影响,获得了对冲扩散火焰碳烟生成的基本认识。其次,选取了3-甲基-3-丁烯-1-醇、异戊烷、异戊烯、异戊醇四种C5燃料用作与3-甲基-2-丁烯-1-醇对比,探究了分子结构对碳烟生成的影响。五种燃料的成烟倾向为:异戊烯>3-甲基-2-丁烯-1-醇>3-甲基-3-丁烯-1-醇>异戊烷>异戊醇。从分子结构的角度看,表现为含有羟基的燃料成烟倾向低于相应的不含羟基的燃料,含有碳碳双键的燃料成烟倾向高于相应的不含有碳碳双键的燃料,碳碳双键位置越靠近分子结构的末端则成烟倾向越小。通过反应路径分析解释了不同燃料成烟倾向差异的原因。其后,选取了甲烷、乙烯作为基础燃料,提供了两种不同的气相氛围,用以探究异戊烯醇掺混燃料的碳烟生成特性。结果表明,两种异戊烯醇均促进了甲烷和乙烯PAH/碳烟的生成,其作用大小既与异戊烯醇分子结构有关也与基础燃料自身性质有关,不同的分子结构导致其生成PAH/碳烟的路径和倾向有很大差异,3-甲基-2-丁烯-1-醇可能与C2物质在成核反应上有更紧密的化学关联。最后,选取了正庚烷、异辛烷作为汽油表征燃料,探究了异戊烯醇掺混对其碳烟生成的影响。结果表明,随着正庚烷中掺混异戊烯醇比例的增加,混合燃料的PAH/碳烟生成均单调增强。随着异辛烷中掺混3-甲基-3-丁烯-1-醇比例的增加,混合燃料的PAH/碳烟生成均单调下降。随着异辛烷中掺混3-甲基-2-丁烯-1-醇比例的增加,混合燃料的PAH-LIF信号略有增强,碳烟体积分数则表现出明显的增幅。反应路径分析表明,正庚烷热解主要生成大量的乙烯,以及少量的丙烯,所以成烟倾向最低;异辛烷热解主要生成异丁烯和丙烯,异辛烷火焰中A1的生成途径主要是通过C3物质相关的奇数碳路径,而3-甲基-2-丁烯-1-醇火焰具有更高浓度的乙炔,且能产生大量的1,3-丁二烯自由基加速C2+C4路径生成A1,所以通过促进PAH的生长以及碳烟的表面生长使得掺混燃料的碳烟生成明显增强。
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