【摘 要】
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地球上的能源可以被转换、储存或以不同的方式被利用。能源资源可以划分为两种:第一种,不可再生资源(例如原油、煤炭、天然气等);第二种,可再生资源(风能、太阳能、生物能和潮
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地球上的能源可以被转换、储存或以不同的方式被利用。能源资源可以划分为两种:第一种,不可再生资源(例如原油、煤炭、天然气等);第二种,可再生资源(风能、太阳能、生物能和潮汐能等)。随着全球工业化的迅速发展,大量的石油、煤炭等不可再生资源不断被消耗,造成资源的短缺,随之而来的就是大量的SO2、CO2等有害气体的排放导致的环境污染。因此我们必须寻找一种新的清洁能源来减少或者代替不可再生资源的消耗。 近年来,生物质以其原材料广泛、可循环性和低成本引起了许多科学工作者的关注。使用生物质为原材料合成生物质碳材料,不但可以减轻废弃生物质造成的环境污染,而且可以大大的节约成本。由于生物质碳材料具有特殊的孔径结构和很大的比表面积,因此可以广泛地应用于电化学领域。 本论文主要以生物质为氮源和炭源,通过碳化及后处理合成了含氮的碳材料,并应用于氧还原反应(ORR)的电极材料,对其结构和性能进行了讨论。 论文由以下三部分组成: 第一部分碳化玉米秸秆制备氧还原催化剂 将废弃玉米秸秆依次经过碳化、酸处理、加铁和二次碳化(最终将铁除去)处理,制得了生物质碳材料催化剂CCS,利用拉曼光谱(Raman),X-射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),X-射线光电子能谱(XPS),N2吸脱附实验(BET)和电化学技术(CV,LSV)等对其结构和性能进行了表征。通过比较发现,所制得的催化剂CSS在KOH碱性溶液中,半波电位和起始电位都优于商业碳粉XC-72,而与20%Pt/C催化剂相近,且稳定性较好,因此可以作为氧还原催化剂使用。 第二部分碳化猪毛制备氧还原催化剂 用类似的方法处理猪毛,最终制得氧还原催化剂CPH,将该催化剂进行一系列的物理表征和电化学分析,结果表明:在碱性介质中CPH的半波电位和起始电位都优于XC-72商业碳粉,与20%Pt/C催化剂相比,CPH催化剂有良好的电催化活性,起始电位正移30mV,半波电位仅相差10 mV,而且具有良好的稳定性。 第三部分碳化羊粪来制备氧还原催化剂 以羊粪作为氮源和碳源,用类似的方法处理,最终制得氧还原催化剂CSD,对其结构和组成进行了表征,并考查了作为氧还原电催化剂的性能。结果表明:CSD催化剂起始电位和半波电位与商业碳粉XC-72相比,分别正移了103mV和128 mV,与20%Pt/C催化剂相比分别正移了20 mV和16mV,表明CSD催化剂在碱性环境中具有很好的ORR电催化活性。同时对氧还原动力学过程进行了研究,发现,CSD催化的氧还原是一个4电子参与的一级动力学过程。
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