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贵金属-氧化物复合催化剂是一类具有优异的催化活性且化学稳定性良好的催化剂,目前较多应用在汽车尾气净化等领域。然而贵金属高昂的价格和巨大的需求使得设计和精准制备高活性和稳定性的复合催化剂成为了目前研究的热点问题。本论文利用原子层沉积技术具有亚纳米级可控制备的优势,通过对铂基-氧化物复合催化剂的界面进行精准制备和调控,不仅增强了铂的热稳定性,同时提升了其催化活性,为贵金属的减量化和高效贵金属-氧化物复合催化剂的开发提供新的方法。具体内容如下: 发展了一类制备贵金属阱嵌型界面结构的选择性原子层沉积方法,利用该方法首次制备了铂基阱嵌型催化剂结构。铂纳米颗粒与制备的氧化钴纳米陷阱之间的强界面相互作用使得复合催化剂相较于负载的铂纳米颗粒表现出优异的CO氧化活性。另一方面,氧化钴纳米陷阱对铂纳米颗粒的物理阻隔和化学锚定作用显著提高了其热稳定性,本文中热稳定性测试表明锚定的铂纳米颗粒能够耐受600℃的高温处理,依然保持其原始的尺寸和活性。 基于密度泛函理论计算设计了一种新的锰基莫来石负载铂的双功能界面结构。通过改变负载铂团簇的尺寸,发现了当负载铂团簇的原子数大于或等于4时,将形成稳定的双功能界面。该界面能够为CO氧化反应提供CO吸附和O2分解的独立位点。理论计算表明铂团簇与莫来石界面的强相互作用有效的减弱了CO在界面上的吸附和降低了O2的分解势垒。 利用原子层沉积技术方法,实现了锰基莫来石表面铂亚纳米团簇催化剂的可控制备,活性测试表明制备的复合催化剂相比于文献中报道的负载铂亚纳米团簇和单原子催化剂具有更好的低温CO氧化活性。利用高分辨透射电子显微镜观测到了理论预测的双功能界面,并且X射线光电子能谱和X射线吸收光谱等表征结果证明了铂与莫来石界面间的强相互作用。通过原位CO漫反射红外吸收光谱和18O同位素标记实验证实了理论预测的双功能界面反应机理。 通过优化原子层沉积和后处理退火工艺实现了氧化铈纳米棒上铂单原子催化剂和亚纳米团簇催化剂的可控制备。通过界面铜掺杂调控增强了铂单原子和亚纳米团簇催化剂的低温CO氧化活性。其中铜掺杂的氧化铈纳米棒负载的铂亚纳米团簇催化剂表现出最优的催化活性,而且明显优于文献中报道的单原子和团簇催化剂。结合X射线光电子能谱、原位CO漫反射红外吸收光谱和密度泛函理论计算阐明了催化活性的提高是由于界面晶格氧的活化和CO吸附的减弱。