近年来,二维（2D）过渡金属硫属化合物（TMDs）由于其优异的光学和电学性质及在电子器件、光电子器件、能源转化和存储等领域的潜在应用而受到研究者的广泛关注。目前,以MoS₂、WS₂为代表的高晶格对称2H结构二维材料诸多优异的性质已被研究者们发现,如超高的载流子迁移率、优异的机械性能、高的量子效率、自旋-轨道耦合效应、电催化过电位低等。与高晶格对称二维材料相比,第Ⅶ族TMDs材料,如铼基硫属化合物ReX₂（X=Se,S）,除了具有以上优异的性质外,其最大的特征是具有低对称的1T’结构,这种晶格结构对称性的降低赋予这类材料独特的二维面内各向异性光学和电学性质。这些优异的性质使ReX₂材料在场效应晶体管、偏振光电探测器、逻辑反向器和新概念器件等领域具有很大的应用潜力。尽管二维ReX₂材料具有众多优异的性质和广泛的应用前景,但其可控制备一直是制约该材料基础研究和应用开发的一大瓶颈。目前,制备该材料的方法主要有微机械剥离法和化学气相输运法（CVT）,由于这两种方法存在所得材料产率低,层数不可控等诸多问题,因此所制备的样品不能满足大规模电子器件应用的需求。化学气相沉积（CVD）生长被认为是一种可控制备大面积、高晶格质量半导体材料的有效方法,已被广泛应用于制备众多二维材料,如MoS₂,WS₂和WSe₂等。然而,由于ReX₂材料结构和性质的特殊性,利用CVD法可控制备该材料仍存在很多问题和挑战。针对目前CVD法制备ReX₂材料存在的铼源价态多变且挥发不可控、易于发生反对称生长得到形貌不规则的枝状结构和易于发生面外生长得到非二维的厚层花状结构等诸多问题。本论文先后发展了二元低共熔体辅助法和空间限域外延生长法,解决了因ReX₂生长效率低,形貌和层数不可控等问题,实现了大面积、高质量单层二硫化铼（ReS₂）和二硒化铼（ReSe₂）的可控制备。通过研究基底表面能和生长温度等条件对ReX₂生长及形貌的调控作用,揭示了这类材料独特的反对称生长和面外生长模式。此外,本论文在实现ReS₂和ReSe₂可控制备的基础上,成功制备了一系列不同组份的单层1T’ ReS_2xSe_2（1-x）半导体合金,实现了对合金材料光学带隙和电学属性的连续调控。通过高分辨透射电镜成像分析,首次发现了二维各向异性合金材料结构中“亚纳米尺度原子局域分布”的规律。设计并构筑了基于ReS₂、ReSe₂和ReS_2xSe_2（1-x）材料的场效应晶体管（FETs）器件,深入研究了这些材料的电学和光电性质。本论文具体研究内容如下:（1）碲辅助法外延生长大面积、高质量原子薄层ReS₂针对ReS₂材料制备中存在的Re金属（熔点3180℃）源难挥发导致材料生长效率低的问题,本论文发展了一种低共熔体辅助化学气相沉积的生长方法,巧妙利用Re和Te形成的二元低共熔体,有效降低了金属Re的熔点（低至430℃）,增大了反应体系中Re源的蒸气压,从而显著提高了 ReS₂的生长效率。在此基础上,选择具有低表面能的氟金云母作为生长衬底,实现了大面积、高质量单层ReS₂薄膜的范德华外延生长。通过系统研究基底表面能和生长温度等条件对ReS₂材料形貌的调控作用,揭示了该材料独特的反对称生长模式和机制。（2）空间限域法外延生长原子薄层ReSe₂在以ReO3为铼源制备ReSe₂时,由于ReO3易于发生歧化反应生成具有较高挥发性的铼源,导致生长体系ReSe₂的成核密度和层数均不可控。为了实现ReSe₂材料的可控生长,我们创新性地提出空间限域外延生长法,即在CVD生长系统中将两个云母衬底堆叠在一起,巧妙的构建出一个微反应腔,该微反应腔对降低ReSe₂的成核密度和生长速率起着空间限域的重要作用。利用该生长方法,我们在云母衬底上可控制备出了大面积,具有高晶格质量和均匀厚度的单层ReSe₂薄膜。此外,我们系统研究了基底种类、生长温度、载气中氢气含量等因素对ReSe₂生长模式、形貌和成核密度等的影响规律和作用机制。（3）1T’ ReS_2xSe_2（1-x）合金的可控制备及其能带和电学属性调控鉴于ReS₂和ReSe₂材料晶格结构相似,但电学属性（ReS₂:n型;ReSe₂:p型）和能带隙（ReS₂:1.60eV;ReSe₂:1.30eV）不同,我们首次利用化学气相沉积法成功制备了一系列不同组份的单层1T’ ReS_2xSe_2（1-x）半导体合金。通过调控该合金材料的组份,实现了其光学带隙从1.32 eV到1.62 eV之间的连续可调,以及导电属性从n型,到双极型,再到p型的调控。通过高分辨透射电镜成像分析,首次发现了各向异性合金材料结构中“亚纳米尺度原子局域分布”的规律。最后,我们设计并构筑了基于单层ReS_2xSe_2（1-x）半导体材料的光电器件,系统研究了其各向异性电学和光电性质。