铁催化还原氮氧化物的实验研究

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NO是煤燃烧过程中产生的主要污染气体之一,对人类健康和环境有严重的危害,因此研究NO的有效控制技术具有重要的学术价值和现实的工程实践参考价值。作者提出了一种基于铁直接催化脱除NO气体的有效方法,并进行了详细的实验研究和机理分析。首先概述了当前脱硝技术的研究进展,并着重介绍了再燃和选择性催化还原两种代表性的脱硝技术,同时指出了它们存在的问题和当前研究热点,前人在铁及其氧化物在NO脱除方面的研究工作做了讨论。在此基础上,提出了本课题的研究目的和研究方法。本文采用了铁丝卷作为催化脱除NO的铁样品。实验在一个陶瓷管反应器中以氮气为基础的NO体积浓度在0.05%-0.1%的模拟烟气进行。陶瓷管内径2.5cm,由程序控温的电加热炉加热。加热段长度为30cm,烟气流量为1.5L/min。在实验中,使用了几组不同长、宽尺寸的铁丝卷,铁丝卷网孔的大小为6mm×6mm,铁丝直径0.5mm。铁丝网首先卷成直径略小于陶瓷管内径的卷,然后水平放在加热段的中央。实验温度为300℃~1200℃。对CO,CO2和O2等不同气体对铁脱硝效果的影响特性进行了测试。出口烟气的变化通过一个在线气体分析仪(型号:ECOM-J2KN,德国产)监测。铁样品实验前后的表面微观结构和组分的变化通过XRD和扫面电镜进行了分析。本文研究结果得出的主要结论如下:(1)通过在惰性氛围中铁催化还原NO的实验研究,表明铁对NO有很好的催化还原效果,并确定在实验条件下由长×宽=160mm×80mm的铁丝网卷成的铁丝卷对NO的催化还原效果最佳,680℃以上时NO脱除效率可达95%。(2)通过在还原性氛围中铁催化还原NO的实验研究,表明CO能够很好的促进铁对NO的催化还原。在1000ppm氛围中,600℃时铁对NO的催化还原效率可达到95%,相比惰性氛围,温度下降了180℃;同时表明CO浓度越高,对铁催还还原NO效果越好。(3)通过在氧化性氛围中铁催化还原NO的实验研究,表明02能够强烈的抑制铁对NO的催化还原,氧气浓度越高这种抑制作用越强烈。1050℃时,惰性氛围中铁对NO的脱除效率高达99%,氧气浓度为0.5%时铁对NO的脱除效率为90%,氧气浓度为1%时铁对NO的脱除效率为80%,氧气浓度为2%铁对NO的脱除效率降至60%,氧气浓度为4%时NO脱除效率更是降至35%。(4)通过在CO2氛围中铁催化还原NO的实验研究,发现CO2对铁催化还原NO有一定的抑制作用,但温度高于700℃时,CO2的抑制作用已经不明显。(5)在模拟烟气(16.8%CO2,1%-2%O2,0.05%NO)条件下,铁丝卷在一定温度时,脱除NO的效率可超过90%。结果表明,在CO浓度为4%、O2浓度为1%时,铁对NO的催化还原效果最佳,650℃C时NO脱除效率可达90%以上。最后,本文通过扫描电镜(SEM)技术和X衍射(XRD)技术研究反应后铁样品的表面微观形态和组分变化。测试结果表明,在惰性和还原性气氛中,铁样品表面多孔、蓬松的结构,有助于铁对NO的吸附,使NO能够渗入铁样品内层,促进铁对NO的脱除;相反,在氧化性和模拟烟气氛围中,铁样品表面致密、光滑的表面结构则不利于铁对NO的催化还原。XRD测试结果表明,在惰性、氧化性和模拟烟气氛围中铁均被氧化为Fe+2Fe2+3O4、Fe2O3,而在还原性气氛中铁被氧化成FeO,CO2氛围中铁被氧化为FeO.Fe+2Fe2+3O4、Fe2O3。
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