用廉价原料合成钛硅分子筛TS-1的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:pollyzhang15
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本论文以四丙基溴化铵为廉价模板剂,分别用三种硅源在静止釜和搅拌釜中研究了钛硅分子筛TS-1的水热合成。重点考察了硅钛比、硅源中的杂质(主要是Na+、A13+)、搅拌釜的升温速度、搅拌速度、合成规模和晶种传递对TS-1合成的影响。通过XRD、SEM、UV-Vis和IR等手段,以及丙烯液相环氧化反应对样品TS-1进行了表征。得到如下结果:1.在静止釜中,合成不同硅钛比TS-1的研究发现,在同种硅源中,随着凝胶硅钛比增大,TS-1晶化产物的结晶度变化不大,晶粒尺寸减小,非骨架钛相对减少。硅溶胶中钠、铝杂质降低了TS-1的结晶度,抑制钛物种进入骨架,因而不利于TS-1的合成。用钠、铝杂质较少的硅溶胶A合成硅钛比为130的TS-1,在液相环氧化反应中,H2O2转化率为95%以上,PO选择性为43.5%。2.在搅拌釜中合成TS-1的研究表明,升温速度、搅拌速度和合成体积对TS-1晶貌的影响较小。但搅拌速度增大有利于抑制非骨架钛的生成。其中,在450 r/mmin下合成的TS-1的催化活性最好。3.用在晶种传递方法合成TS-1的研究发现,随着晶种传递次数的增多,晶粒有增大的趋势,晶化速度减慢,TS-1中的骨架钛含量减少,非骨架钛增多,丙烯环氧化反应性能下降。
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