计算材料科学运用凝聚态物理学建立的多电子体系相互作用模型、计算数学提供的方程数值解法、高性能计算机进行大规模计算，得到材料或化学分子的不同属性，对这些属性背后的电子结构基础加以阐释。它可以设计和模拟尚不存在或尚未合成的材料或者化学分子的性能，以达到改善材料或者分子属性的目的。　　 本论文运用VASP和Gaussian程序对材料和分子的性质进行了计算和探讨。这两种方法都以基于量子力学第一原理的密度泛函理论为基础。我们的研究主要分两部分。一是Cr在Fe-Cr合金表面的偏聚问题；二是含Pt金属配合物的非线性光学性质(一阶超极化率)。　　 我们选择了bcc-Fe的穿过∑3(111)晶界的(121)面和(110)面为研究对象，探讨了不同模型中Cr原子在Fe-Cr合金表面和晶界的偏聚情况。　　 比较Cr原子在远离表面的晶界附近不同的位置的体系能量，我们发现，Cr原子会向晶界附近富集。　　 对既有(121)表面又有晶界的情况，我们调查了Cr的大量不等价的占位。计算表明，Cr原子倾向处于晶界附近和体相的内部，远离表面。　　 当面向真空的面为(110)面时，同一表面层中，Cr原子既向晶界偏聚，也向表面偏聚。　　 非线性光学是研究在强光作用下物质的响应与场强呈现的非线性关系的科学。自60年代初发现激光以来，非线性光学的研究已取得巨大的进展。非线性光学材料在光电转换、光开关、光信息处理等领域具有广泛应用前景。寻找更好的非线性光学材料已经成为一个重要的研究方向。　　 我们运用有限场方法(Finite-Field method，FF)和态求和方法(sum-over-states，SOS)，计算了三联吡啶Pt炔基化合物分子在气相和液相中的一阶超极化率。　　 我们发现，在炔基右端的苯环上增加给电子基，例如CH3、OCH3、NH2、N(CH3)2可以增大分子的一阶超极化率。在炔基左端的三联吡啶环上增加吸电子基，例如COOEt、C6F5、PhCF3等同样可以增大分子的一阶超极化率，这表明增强分子内的电荷转移是增加分子一阶超极化率的有效手段。同时我们还发现，增加了炔基链的长度，同样是增加分子一阶超极化率的有效途径，例如，当炔基的个数由一个增加到两个时，一阶超极化率增大了大约一倍。　　 我们还发现了一例具有比较小的偶极矩和比较大的一阶超极化率的分子(由C6F4OCH3取代的分子)，这是非常少见的。三联吡啶Pt炔配合物类分子的晶体，完全有希望成为非线性光学材料。