纳米金刚石(Nanocrystalline Diamond,NCD)薄膜作为一种新型的金刚石材料,不仅继承了金刚石优异的性能,还因其具有独特的微观组织结构,且能满足复杂形状的大面积制备,在耐磨器件、微机电系统、平板显示器等领域中具有广阔的应用前景。研究表明,NCD薄膜中存在大量的晶界结构,研究纳米金刚石热稳定性及力学性能具有十分重要的意义。本文利用分子动力学方法模拟了纳米金刚石热处理及单轴拉伸实验,并利用原子轨迹、径向分布函数、原子配位数和键长键角分析了晶界处原子结构变化,以解释严苛环境下NCD薄膜失效原因和破坏机制,促进NCD薄膜在高新技术领域的应用。本文研究结果表明:(1)热处理前后纳米金刚石轴向应力发生显著变化,主要表现在拉应力减小,压应力上升,且热处理温度越高,应力变化越大;对比单晶金刚石可知,热处理对纳米金刚石晶粒部分影响很小,结构相变主要发生在晶界处;分析发现,晶界处发生sp~3→sp~2杂化转化,由于sp~2杂化原子体积更大,晶界结构体积膨胀,从而导致纳米金刚石轴向应力变化。热处理温度低于700 K时,纳米金刚石内应力及晶界结构变化较小。当热处理温度进一步上升,sp~3→sp~2杂化转化显著增多,纳米金刚石内应力明显变化,说明700~900 K为晶界碳原子杂化转变的临界温度。(2)拉伸应变速率、热处理及Fe掺杂对纳米金刚石弹性阶段影响较小,对其屈服强度和断裂应变影响显著。较大的应变率会导致原子来不及充分弛豫,得到较大的屈服强度和断裂应变。热处理过程和Fe掺杂对纳米金刚石力学性能影响较为复杂,主要影响晶界处原子结构及断裂形式,通过适当的热处理温度和适量Fe掺杂能获得最佳的力学性能;纳米金刚石模型断裂破坏最先由晶界处产生,表现出明显的晶界破坏机制,晶界结构决定了纳米金刚石的屈服强度和断裂应变。拉伸过程中,外部载荷作用下晶界碳原子共价键和杂化结构发生变化,晶界处会形成大量的sp~2杂化网络,当应变超过其承载极限,晶界结构会发生断裂破坏,并最终导致纳米金刚石破坏。