【摘 要】
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我们利用自由基正离子盐作为催化剂,促进氧气作为绿色环保的氧,实现了一系列相对惰性的Csp3-H键的官能团化,构建了C-P键。另外,我们发现廉价易得的非金属试剂亚硝酸叔丁酯（TBN
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我们利用自由基正离子盐作为催化剂,促进氧气作为绿色环保的氧,实现了一系列相对惰性的Csp3-H键的官能团化,构建了C-P键。另外,我们发现廉价易得的非金属试剂亚硝酸叔丁酯（TBN）也可活化氧气,实现甘氨酸衍生物Csp3-H键的官能团化。具体内容如下:1.自由基正离子盐引发N-芳基甘氨酸酰胺衍生物Csp3-H有氧氧化,有效地构筑了C-P键,合成了一系列的a-氨基磷酸酯衍生物。机理研究表明,该反应经历了自由基和亚胺正离子中间体,通过磷亲核试剂对C=N不饱和键的进攻,实现了C-P键的建立。2.在TBPA+·/O2催化体系下N-苄基苯胺类衍生物与亚磷酸二乙酯发生脱氢交叉偶联反应,构建了C-P键,合成多取代a-氨基磷酸酯,该方法构建C-P键的优点是:反应条件温和,反应速度快,产率高。通过动力学同位素效应（KIE）数值表明C-H键断裂是该反应的决速步。3.在TBN/O2催化体系下,实现了甘氨酸衍生物Csp3-H官能团化,合成了喹啉-2-羧酸酯衍生物。反应机理研究表明,TBN活化了与氧气产生过氧亚硝基和叔丁基自由基,促进了C-H键的活化。
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