第一台红宝石激光器的诞生开辟了研究非线性光学效应的新纪元并使其迅速发展，成为现代光学的一个重要分支。近年来，由于非线性光学材料在激光的倍频、混频、参量放大与振荡、集成光学、光学通讯、光束转向、光束畸变消除、图像放大与变换、光信息处理余光信号控制、光受限与阈值监测、全光学连接、光计算机等领域显示出较好的应用前景，探索与开发新型非线性光学材料的研究工作，成为当前光电信息功能领域的研究热点之一。与此同时，由于有机分子非线性光学材料具有非线性系数大、响应时间快、光损伤阈值高、介电常数低、柔韧性好、较成本低以及易于合成、可进行裁减和修饰等许多无机材料所无法比拟的优点而备受实验和理论工作者的青睐。溶剂效应是影响分子非线性光学性质的重要因素。最近，实验及理论工作者发现，极性分子之间的聚集效应对分子双光子吸收性质有重要的影响作用，因此聚集效应受到人们关注的焦点之一。　　本文主要基于从头计算的量子化学方法，利用含时密度泛函理论和响应函数方法，研究了一系列有机分子材料线性和非线性光学性质，讨论了分子几何结构、取代基及共轭桥与双光子吸收性质之间的关系。本文的工作主要研究了最近实验合成的一系列有机分子的单光子和双光子吸收性质，下面将简要介绍本论文研究的主要内容和结果。　　1、以吡咯环为中心的一系列多枝分子的单光子和双光子吸收特性。在密度泛函理论水平基础上，研究了以吡咯环为中心的五类有机分子的单、双光子吸收性质。首先，在B3LYP水平上优化分子几何结构，其次，利用含时密度泛函理论(DT-DFT)研究分子的单光子吸收性质，并且利用含时响应函数方法研究了分子的双光子吸收性质。计算结果表明，在低能量范围内，分子的光学性质与分子的边缘取代基有关，相对于间位取代，对位取代显著增强了分子的双光子的吸收截面。　　2、以二苯吡咯为中心的五类有机分子的单光子和双光子吸收性质。首先，在HF水平上优化分子的几何结构，优化后分子的主体显示出较好的平面性；其次，利用含时密度泛函理论(TD-DFT)研究了分子的单光子吸收性质，最后利用响应函数方法计算了分子的双光子吸收性质。通过计算发现，在低能量范围内，该系列分子均展示较好的单光子和双光子吸收特性，当取代基由溴变为二苯胺或三苯胺，双光子吸收截面得到较大增强；另外双光子吸收性质与分子的平面性以及共轭桥有着较大关系，平面性的分子具有较好的双光子吸收性质。　　论文分为六章。第一章为综述，简单介绍非线性光学现象，回顾了非线性光学和双光子吸收分子材料的研究进展。第二章介绍了研究多电子体系的量子化学理论，该理论包括玻恩-奥本海默近似、Hartree-Fock近似以及密度泛函理论。第三章介绍了计算分子的双光子吸收截面的方法以及聚集效应对双光子吸收的影响，计算方法包括态求和方法，少态模型方法，有限场方法和响应函数理论方法。第四章研究以吡咯环为中心的一系列有机分子的单光子吸收和双光子吸收特性。第五章研究以二苯吡咯为中心的一系列多枝分子的非线性光学性质。第六章进行了总结和展望。