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城市是人类居住和活动的主要场所,随着工业的发展,城市污染日益严重。城市环境中,内分泌干扰物(EDCs)是一类日益受到科学家和公众关注的化合物,它们会影响人类和动物的生殖系统,破坏生物体内激素的平衡。由于大量使用,邻苯二甲酸酯类化合物(PAEs)和新型阻燃剂有机磷酸酯(OPEs)这两类内分泌干扰物已普遍存在于包括大气、土壤、水体、沉积物等城市环境介质中。经济的发展使城市汽车保有量快速增加。被称为“现代贵金属”的铂族元素Pt、Pd和Rh大量应用于汽车尾气催化净化器中。由于机械磨损,Pt、Pd和Rh会释放到环境中。原本惰性的它们会与自然界中常见的无机离子或腐殖质配合,导致溶解性提高,生物可利用性增强,从而带来潜在的生态健康风险。
本文结合合作导师曾锋教授“环境污染”的研究方向和自己博士期间“污染控制”的方向,研究了16种PAEs污染物以及3种铂族元素在广州城区灰尘中的污染分布与特征,评估了成人和儿童通过灰尘摄入PAEs的暴露水平。另外,探索了磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP)、邻苯二甲酸二甲酯(DMP)和邻苯二甲酸二乙酯(DEP)三种典型内分泌干扰物在自然界中广泛存在的铁氧化物/草酸/光化学异相体系中的降解过程和机理。主要获得以下成果和认识:⑴DMP、DEP、DiBP、DnBP、DEEP、DAP、BBP、DEHP、DnOP这9种邻苯二甲酸酯是广州城区室内外灰尘样品中普遍存在的PAEs污染物。其中,DEHP是主要污染物(占PAEs污染物总量的80%以上),其次是DiBP和DnBP(各占PAEs污染物总量的5%左右)。取自不同室内环境功能区的灰尘样品,其PAEs含量差异明显,办公室>客厅>学生宿舍>卧室。室外路边灰尘与室内灰尘比较,其中所含的PAEs种类较多,但含量水平较低。另外,暴露评估计算结果显示灰尘摄入有可能是广州城区儿童暴露于PAEs的重要途径。⑵驻停一启动的行车模式能够加剧铂族元素PGE的释放。潜在生态环境风险最高的Pd在广州道路灰尘中的含量远高于Pt和Rh,而且也高于世界上绝大多数城市灰尘样品中的Pd含量。PGE在不同颗粒粒径中的分布特征表明,PGE,特别是Pd,更易在小颗粒中富集,并且,各铂族元素在不同颗粒粒径中的浓度分布不均匀程度具有差异。⑶有机磷酸酯TCEP,以及邻苯二甲酸酯DMP和DEP均能在自然界广泛存在的铁氧化物/草酸/光化学异相体系中发生有效降解。不同铁氧化物体系活性差异明显。TCEP较DMP和DEP更难降解。⑷通过降解动力学、以及氯的释放、磷酸根生成等矿化、中间过程的研究,可以得知有机磷酸酯TCEP较难矿化。在站的研究成果可为与PAEs、PGE和OPEs这几种污染物相关的生态健康风险评估和污染控制提供富有价值的背景数据和理论指导,具有明显的环境意义。