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随着电动汽车、便携式电器和智能电网存储的快速发展和应用,环保和能源问题日益凸显,减少对环境的污染同时又能满足人类增长的能源需求是一个极具挑战性的难题。锂离子电池的高能量和功率密度以及较好的安全稳定性,受到人们的高度关注。正极材料的各方面性能是锂离子电池的关键之一。现有的正极材料,如钴酸锂和磷酸铁锂等,其能量密度难以适应人类对能源需求的日益增长。因此,更高能量密度的锂离子电池正极材料成为研究者致力研发的方向,镍钴锰酸锂和富锂锰基正极材料因具有较高的比容量而引起了研究者的广泛关注。本论文的主要目的是合成高性能的锂离子电池正极材料,选择高镍三元LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2和富锂0.5Li2MnO3·0.5LiCo0.5Mn0.5O2材料为研究对象,系统地开展了材料的制备、表征与性能调控研究,为研究制备高性能的锂离子电池正极材料提供实验基础和理论依据。锂离子电池高镍正极材料(LiNi1-x-yCoxMnyO2,x≥0.5)以其高容量、低成本等优点成为锂离子电池正极材料的研究热点。然而,由于表面Ni4+与电解液的反应,导致高镍正极材料的循环性变差。本文提出了一种有效地解决这一问题的方法,即设计内部富镍、外部贫镍的梯度材料。通过内层富镍外层富锰的材料设计,能有效缓解Ni4+与电解液的副反应,提升材料的结构稳定性,改善材料倍率性能和循环性能。通过合理设计的氢氧化物共沉淀工艺,对制备过程中的原材料溶液和进料方式进行了精确的设计,调节不同反应时间的金属离子浓度,利用相同的原材料和反应时间制备了成功地合成了不同梯度浓度的LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2（NCM622）材料,镍锰的原子比从内核到外壳呈线性下降)。结果表明,不同梯度浓度对NCM622材料的微观结构和电化学性能有显著影响。GC3.5型（Mn的最终原子比例为3.5）NCM622以最佳梯度浓度制备的正极材料具有优良的电化学性能,在0.2 C速率下放电容量超过176 m Ah g-1,在1 C下100次循环后容量保持率高达94%。采用共沉淀制备技术,通过优化前驱体制备工艺中的参数与工艺流程,调控沉淀过程以及制备条件,制得尺寸、形貌、结构均匀的准球形镍钴锰GC3.5型NCM622三元正极材料。借助正交试验设计,利用极差法对试验结果进行了分析,表明各个因素对振实密度影响的主次顺序为反应时间、氨水浓度、搅拌速度、p H。确定了最佳水平组为反应时间16 h,氨水浓度0.5 mol L-1,搅拌速度600 r min-1,p H为11。最佳水平组制备的GC3.5球形前驱体,球形度好,平均粒径为6.6μm,表面平整,二次颗粒团聚少,加工性能优异,振实密度为2.08 g cm-3。在0.2 C放电倍率下,材料的放电比容量分别为175 m Ah g-1;材料的20 C/0.2 C放电比容量比为70%;在200次循环后容量保持率87.5%。根据优化后梯度镍钴锰酸锂制备工艺,完成了锂离子电池三元正极材料(LiNi1-x-yCoxMnyO2)制备放大实验研究工作,批次产量5 kg以上,以所制备的高比容量三元正极材料制造不同规格的实验软包电池,电化学性能良好。采用简易的草酸盐分步共沉淀的方法,基于非平衡质量扩散原理,首先制备出Co0.5Mn0.5C2O4,接着以此为模板经分步共沉淀合成Ni0.6Co0.2Mn0.2C2O4前驱体,由于奥斯瓦尔德熟化过程的作用,一次棒状颗粒直径变大且转换成空心结构,混锂烧结后即得到锂离子电池球形LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2正极材料。该材料是由形状均匀的一次棒状粒子发散式组装而成的二次规则球形颗粒,一次棒状粒子间存在间隙,粒径为6-8μm左右。材料的一次粒子细管之间的缝隙,增大了材料的比表面积,使得材料与电解液的接触面积增大,缩短了锂离子在材料颗粒内部的迁移距离,从而有利于快速充放电和倍率性能的发挥;材料一次粒子之间的缝隙和空心结构能够缓冲材料在充放电过程中的体积变化,减轻结构变形,避免产生颗粒内微裂纹等,从而提高循环性能。在0.2 C放电倍率下,材料的放电比容量分别为180.6 m Ah g-1;材料的2 C/0.2 C放电比容量比为81.6%,10 C/0.2 C放电比容量比的77.2%;在100个循环后容量仍保持在150.6 m Ah g-1,容量保持率94.2%。采用简易的草酸盐共沉淀方法,通过调节搅拌速度的反应条件,利用溶液剪切力对样品形貌的影响,结合后续混锂焙烧分别制备了多种形貌的锂离子电池0.5Li2MnO3·0.5LiCo0.5Mn0.5O2富锂锰基正极材料。结果表明:在低搅拌转速条件下共沉淀法制备的样品呈规则球状形貌,球体是由许多棒状一次粒子聚集而成,一次棒状粒子之间存在较多缝隙,为电解液扩散提供便捷通道,有助于锂离子在材料内部的迅速传输和扩散,从而发挥出优异的电化学性能。球状颗粒样品展现出了更高的振实密度（1.7 g cm-3）和更优异的电化学性能:0.2 C倍率条件下首次放电比容量为233.8 m Ah g-1,2 C/0.2 C放电比容量比值为62.2%,0.5 C循环100次容量保持率为90.8%,倍率性能和循环稳定性能优异。