基于层状磷酸铝的插层与合成研究

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多孔化合物的设计与合成一直是人们追求的目标。然而合成化学的复杂性及影响因素的多样性,为定向合成的实现带来了很大的困难。近年来,大量具有二维结构的层状磷酸铝被合成出来,表现出丰富的结构与组成的多样性。与三维结构磷酸铝中全部为通过桥氧与铝相联的磷不同的是,这些化合物大都具有含有P=O 或P-OH 端基,暗示着它们具有进一步反应,生成三维结构的可能性。本论文围绕层状磷酸铝开展了以下三个方面的研究:详细地研究了几种层状微孔磷酸铝插层反应,对反应条件进行了探讨,发现了一些反应规律,成功地得到了一系列有机胺支撑的层状磷酸铝,为进一步引入成柱材料,实现层柱状磷酸铝化合物合成奠定了重要基础;选用新型模板剂,得到两种新型层状磷酸铝化合物,并用分子动力学的方法考察了有机胺的模板效应,在磷酸铝的骨架上引入草酸配体,通过草酸与铝发生配位作用,改变铝的配位环境,进而得到具有新颖结构特点的有机-无机杂化层状化合物;以层状磷酸铝合成体系为基础,向其中引入过渡金属离子,研究了过渡金属离子对产物的影响,得到了几种过渡金属掺杂的磷酸铝微孔化合物,并对二维结构与三维结构间的相互联系进行了讨论。本文以这些二维层状化合物为出发点,通过研究性能及合成规律,为将来实现二维结构到三维结构的定向设计转变提供了重要的实验基础。
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