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NOX是大气的重要污染物之一。近些年来我国的NOX虽然得到了有效地控制,但是仍然很难达到规定的排放标准。如何有效地降低NOX的排放是当今研究的热点问题之一。选择性催化还原法(CO-SCR)采用CO作为还原剂能够同时去除CO和NO这两种燃煤有害气体,被视为有潜力广泛推广应用的脱硝技术。白云鄂博稀土尾矿是重要的二次资源,目前已经被证实在炉内催化CO还原NO中能够起到很好的效果。其中变价金属元素Fe和Ce在催化过程中起重要作用,稀土尾矿中氟碳铈矿的赋存状态之一是与赤铁矿包裹-浸染存在。因此本工作基于稀土尾矿,制备Fe2O3微细颗粒表面Ce-Fe协同催化剂,研究其催化CO还原脱硝特性。以不同制备方式(普通浸渍、硝酸浸渍、硝酸水热),不同硝酸亚铈浓度(0.01、0.05、0.1、0.5mol/L),不同脱硝温度(700℃、800℃、900℃)为变量,探究复合氧化物的脱硝性能。通过SEM、XRD、Raman、TEM、XPS、H2-TPR等表征手段探究Ce-Fe复合氧化物的协同催化机理。本研究一方面能够为探究新型的脱硝催化剂做出贡献,另一方面能够为稀土尾矿的催化脱硝研究提供理论基础。主要结论如下:(1)催化剂的脱硝性能。Ce-Fe复合氧化物比单一的氧化铁、氧化铈在各个温度都有更高的脱硝效率,其中硝酸水热法制备的0.1CeFe催化剂在各个温度的脱硝率最高,900℃时脱硝率可达99%以上。这表明Ce、Fe之间存在着某种协同关系。三种制备方式的催化活性排序为:硝酸水热法>硝酸浸渍法>普通浸渍法。(2)通过SEM和反应前的XRD结果发现,三种制备方式中普通浸渍样品具有较高的CeO2分散度,硝酸浸渍和硝酸水热样品表面可以观察到有因稀硝酸产生的形状缺陷,这会为形成嵌入固溶提供条件。反应后的XRD结果显示脱硝后的样品中有Fe3O4作为中间反应物质的出现,说明在反应中CO会将Fe3+还原成Fe2+,继而参与反应。不同制备方式的H2-TPR说明氧化还原性:硝酸水热法>硝酸浸渍法>普通浸渍法,说明加入CeO2能够提升Fe2O3的氧化还原性,所以三种制备方式都有较好的催化活性。(3)对硝酸水热样品进行了深度表征分析。XRD表明硝酸水热样品的CeO2的特征峰向高角度移动,晶格常数变小。Raman结果显示硝酸水热样品对应于CeO2的特征峰发生红移现象。说明硝酸水热法可以形成Ce-O-Fe固溶体从而促进催化反应。TEM表明在催化剂表面有很多因硝酸铁受热分解形成的纳米级Fe2O3颗粒。H2-TPR结果说明硝酸水热制备的系列样品的还原峰相对于单一的Fe2O3都移动到较低的温度,并且在300℃之前都出现了与CeO2在Fe2O3中的还原有关的新峰,表明CeO2作为Fe2O3的添加剂可以提高Fe2O3的表面还原性。而在这三组样品中,0.1CeFe样品的特征峰移动幅度、高温的还原窗口以及特征峰强度方面都超过其他几组配比。XPS结果说明氧化铈的存在可以促进Fe3+向Fe2+、晶格氧向吸附氧的转换,而反过来复合氧化物又能促进Ce4+向Ce3+的转换,这正是复合氧化物Ce、Fe之间协同作用的体现。(4)综合来看,Fe2O3颗粒做载体可以提供大量的晶格氧,加入的CeO2能够为反应提供更多的活性位。硝酸水热制备的样品一方面能够形成Ce-O-Fe固溶体,促进块体到表面的氧释放,另一方面能够形成纳米级微细的Fe2O3颗粒,提供从表面到表面的氧溢流通道,进而大幅度的提高复合氧化物的催化活性。