Nu/γ-Al2O3@ZrO2催化剂的制备及其对甲醛的催化氧化性能研究

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室内空气污染影响身体健康,而甲醛是最严重的室内挥发性污染物之一,已经被国际癌症研究机构(LARC)确定为可疑致癌物,因此,催化消除空气中低浓度甲醛具有重要的意义。  本论文使用沉积-沉淀法制备了不同锆负载量和不同金负载量的Au/γ-Al2O3@ZrO2催化剂,利用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、氮吸附脱附、X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了一系列的表征,在微型固定床反应器上考察了催化剂对甲醛的催化氧化性能,并研究了最佳催化剂的甲醛催化氧化反应动力学。  实验结果表明:  1、制备了氧化锆含量不同的具有一维形貌的氧化锆包覆的氧化铝γ-Al2O3@ZrO2纳米材料,并以此材料为载体制备了Au/γ-Al2O3@ZrO2催化剂,纳米金颗粒均匀的分散在γ-Al2O3@ZrO2载体上,金颗粒的大小约为5nm;  2、锆负载量为30%,金含量为3%的纳米金复合载体催化剂对甲醛氧化反应具有最高的活性,在233℃,空速为18400mL/g·h-1时,能将空气中浓度为1.78×10-3mol/m3甲醛完全消除;  3、选取锆负载量为30%,金含量为3%的纳米金催化剂,进行甲醛低温催化氧化的动力学研究,发现空速大于17000mL/g·h-1时不存在外扩散影响,催化剂颗粒尺寸为40-60目时,该反应基本上消除了内扩散的影响。在常压、313K≤T≤493K之间,经过参数估值确定该反应的本征动力学方程为:r=-193.01e-25795/RTCHCHO(313K≤T≤373K)r=-0.23e-9068/RTCHCHO(373K≤T≤473K)
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