【摘 要】
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水是生命之源。然而随着时代的发展,我们却面临着严重的饮用水污染问题。许多研究表明,在工业上大量使用的邻苯二甲酸酯类化合物（PAEs）已在饮用水水源中被频繁检出,我国许多净水厂出水或供水管网水中的PAEs含量也已经不容忽视。常规净水工艺对PAEs的去除作用有限,因此寻求新型高效的水处理工艺对饮用水中的PAEs控制具有重要意义。基于真空紫外的高级氧化技术,对水中难降解有机物有着高效的去除效果,是近年来
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水是生命之源。然而随着时代的发展,我们却面临着严重的饮用水污染问题。许多研究表明,在工业上大量使用的邻苯二甲酸酯类化合物（PAEs）已在饮用水水源中被频繁检出,我国许多净水厂出水或供水管网水中的PAEs含量也已经不容忽视。常规净水工艺对PAEs的去除作用有限,因此寻求新型高效的水处理工艺对饮用水中的PAEs控制具有重要意义。基于真空紫外的高级氧化技术,对水中难降解有机物有着高效的去除效果,是近年来净水领域备受关注的新技术。此外,紫外技术具有较高的场景灵活性,因此具有很好的应用前景。本文以典型的PAEs:邻苯二甲酸二甲酯（DMP）和邻苯二甲酸二乙酯（DEP）作为目标污染物,构建了新型的夹层流真空紫外反应体系,并在该体系中对DMP和DEP降解的影响因素和机制进行了研究,对降解过程的能耗进行了评估。首先探讨了最常用的环形光反应器的参数（水力半径）对降解效果的影响。在此研究的基础上改进设计出了夹层流真空紫外反应器,并优化了该体系的运行参数。结果表明:夹层流真空紫外反应器能较好解决目标污染物向反应区的传质问题,对DMP和DEP的去除有更好的效果,此外能提高对低压汞灯的辐照利用率。运行参数方面:真空紫外的185nm辐照功率越大对污染物的降解效果越好。夹层流真空紫外反应体系中循环流量的改变对DMP和DEP的降解效果影响不大。在此基础上探讨了降解DMP和DEP的影响因素:p H在3-9范围内对DMP和DEP的降解影响不大。随着DMP和DEP初始浓度的增加,降解效果下降。随着温度（5°C-25°C）的升高DMP和DEP的降解速率上升,但是当温度继续上升（25°C-35°C）,DMP和DEP去除无明显变化。水中HCO3-和NO3-对DMP和DEP的降解表现出抑制作用,SO42-的影响则不明显。以自来水为应用场景,两种PAEs的降解效率有所下降。采用单位电能消耗量（electrical energy per order,EE/O）进行能耗评估:夹层流真空紫外反应体系相比环形反应器体系的EE/O更小。最后探讨了两种PAEs的降解机制,结果表明:该体系中对DMP和DEP的降解起主要作用的是体系中生成的羟基自由基（·OH）,两种PAEs与·OH的二级反应速率常数分别为:k DMP,·OH=4.65×10~9 M-1s-1,k DEP,·OH=2.80×10~9 M-1s-1。相比环形反应器体系,夹层流真空紫外反应体系有着更高的·OH稳态浓度,以及更高的H2O2生成速率和生成浓度。两种PAEs在夹层流真空紫外反应体系中的降解过程为侧链断裂以及开环,此外DMP在降解过程中也可能生成羟基化衍生物、苯环取代物。
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