【摘 要】
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以氯苯胺类为代表的有机物在医药、染料、化妆以及农药等领域有着十分广阔的应用,所以在污废水中也十分常见,但因其特殊的结构而具有十分稳定的化学性质,如何实现对此类有机物的高效降解,成为了许多水处理行业工作者所关注和面临的一大难题。研究发现,以双金属结合过硫酸盐(Persulfate,PS)的非均相高级氧化技术对含苯环的芳香族化合物有着相对较好的去除效果,因此,本文选取对氯苯胺(PCA)和间氯苯胺(MC
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以氯苯胺类为代表的有机物在医药、染料、化妆以及农药等领域有着十分广阔的应用,所以在污废水中也十分常见,但因其特殊的结构而具有十分稳定的化学性质,如何实现对此类有机物的高效降解,成为了许多水处理行业工作者所关注和面临的一大难题。研究发现,以双金属结合过硫酸盐(Persulfate,PS)的非均相高级氧化技术对含苯环的芳香族化合物有着相对较好的去除效果,因此,本文选取对氯苯胺(PCA)和间氯苯胺(MCA)为处理对象,研究了铁锰氧化材料催化过二硫酸盐(peroxodisulfate,PDS)技术降解水中PCA和MCA的情况。通过实验用共沉淀法制备了Mn Fe2O4催化剂,使用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和扫描电镜(SEM)对其进行了表征和形貌分析,运用间歇平衡技术测定了该材料的零电荷点p Hpzc值的大小,并通过FT-IR与XPS技术分析了氧化降解PCA反应前后催化剂有无变化。研究结果表明:制备的催化剂属于微米级颗粒,分散均匀、粒径范围约为0.5至1.0μm,反应前后催化剂基本无变化。实验研究了在不同煅烧温度下的Mn Fe2O4材料催化过二硫酸盐(PDS)降解PCA和MCA的情况,分别考察了不同催化体系、Mn Fe2O4投加量、PDS浓度、反应体系的p H值、温度等因素对降解这两种有机物的影响,测定了反应过程中总有机碳(TOC)的变化情况。结果表明,PCA和MCA在Mn Fe2O4/PDS体系下的降解过程均符合准一级动力学模型。Mn Fe2O4/PDS体系相比于单独Mn Fe2O4、单独PDS、Mn2+/PDS和Fe3+/PDS体系来说更有利于PCA和MCA的降解;在一定范围内,随着Mn Fe2O4投加量、PDS浓度和环境温度的增加,PCA和MCA的降解率也随之增高;中性、弱酸性条件更有利于PCA和MCA的降解;HCO3-、NO3-和SO42-的存在均在一定程度上会抑制PCA和MCA的降解。同时PCA和MCA溶液中TOC含量会随着PDS浓度的增加和反应时间的延长而逐渐减小。催化剂Mn Fe2O4在PCA和MCA的降解过程中均表现出较好的重复利用性能。初步探讨了PCA和MCA在Mn Fe2O4/PDS体系下的降解机理,通过使用叔丁醇、甲醇、EDTA二钠和叠氮化钠四种淬灭剂发现,SO4-·、·OH、单线态氧(~1O2)和空穴均参与了这两种物质的降解。采用液相色谱-质谱联用技术分析了PCA可能在最优反应条件下所产生的两种中间产物,分别为对氯硝基苯和5-氯-2-(4氯苯二氮烯)苯酚,并在此基础上提出了2种可能存在的降解途径。
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