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光催化技术能实现太阳能与化学能之间的高效转化,是防治水环境污染的有效手段。近年来,以石墨相氮化碳(Graphitic Carbon Nitride,g-C3N4)为代表的可见光催化剂因其制备简单、前驱体储量丰富、稳定性高等优点,已被广泛研究。如何改善g-C3N4的载流子分离效率、光吸收阈值、表面活性位点分布以获得更高效的可见光催化剂,提高其在可见光催化领域的应用,仍是有待解决的技术难题。本文通过对g-C3N4进行表/界面调控,优化其光催化反应过程,提高光催化反应活性,获得了三种基于g-C3N4的改性可见光催化剂,分别为碳氧共修饰石墨相氮化碳(简称C,O-g-C3N4)、硫化钴负载石墨相氮化碳(简称Co9S8/g-C3N4)以及改性硫化铋负载石墨相氮化碳(简称FGBS/g-C3N4),进一步将所得催化剂用于可见光催化降解水环境中有机污染物——双酚A(Bisphenol A,BPA)和2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-Dichlorophenoxyacetic acid,2,4-D),探究其催化活性和反应过程。首先,本论文基于杂原子掺杂调控表面形貌和电子能带结构的原理,以简单易得的丙二酸和尿素作为前驱体,通过热缩聚过程制得了C,O-g-C3N4催化剂,并将其用于可见光催化降解BPA。表征结果表明,C,O-g-C3N4的光吸收阈值相较于体相g-C3N4(425 nm)红移至700 nm。此外,C,O-g-C3N4的表面结构破碎化,能暴露更多反应活性位点,促进载流子迁移和分离;碳和氧双掺杂调节了g-C3N4的电子能带结构,使其价带更正,光催化降解BPA反应体系中同时存在具有强氧化能力的超氧自由基和羟基自由基。经表面形貌优化和能带结构调整后的1%C,O-g-C3N4(丙二酸占尿素的质量比为1%),在2.5 h内光催化降解15 mg/L BPA的效率达100%,且催化剂多次重复使用后活性无明显下降。其次,鉴于界面化学键可诱导载流子迁移的特性,利用过渡金属硫化物——Co9S8作为负载物,通过原位生长法制备了Co9S8/g-C3N4催化剂。所得Co9S8/g-C3N4界面间以Co-Nx键作为电子介质诱导电子迁移,并形成Z型异质结结构,促进了光生载流子的分离;载流子的有效迁移增强了电子和空穴的氧化还原利用效率;界面作用和同时氧化还原作用提升了催化剂协同氧化2,4-D和还原Cr(VI)效率。此外,15%Co9S8/g-C3N4(Co9S8占g-C3N4质量比约为15%)在五次循环再利用的过程中表现出了优异的催化和结构稳定性。最后,利用界面官能团辅助调控内建电场,以部分g-C3N4作为牺牲剂制备了含丰富的界面官能团(-COOH,N-(C)3,C-N-H)的FGBS/g-C3N4 p-n异质结。界面官能团调控了FGBS/g-C3N4 p-n异质结间的空间电荷区宽度,进而改善了异质结间的内建电场,从而提高光生载流子迁移和分离效率。此外,官能团干预体相Bi2S3的结晶过程,形成中空微球形貌,提高了其可见光吸收能力;与此同时,官能团还修饰体相Bi2S3的电子能带结构,使其易于生成强氧化性的超氧自由基。2FGBS/g-C3N4(FGBS占g-C3N4的质量比约为24%)相较于常规的2Bi2S3/g-C3N4表现出更高的光催化活性,4 h对15 mg/L BPA的光催化降解效率达70%。五次循环试验后,2FGBS/g-C3N4的光催化活性和物化结构几乎保持不变,说明该催化剂具有可重复利用的潜力。