氮氧化物（NOx）是燃煤锅炉、水泥窑炉以及机动车等领域的化石燃料燃烧过程排放的污染气体,对NOx排放控制技术的研究具有重要的学术意义和工程应用价值。传统的以NH3为还原剂的选择性还原技术（NH3-SCR）具有一些缺点,如NH3的腐蚀性、价格昂贵、泄露后的二次污染问题以及其所用V2O5/Ti O₂系催化剂成本高、操作温度窗口窄等,研究新的脱硝方法是学术界和工业界广泛关注的课题。其中,烃类选择性催化还原（HC-SCR）作为极具发展潜力的烟气脱硝技术得到了国内外研究者的高度关注。本文以低碳烷烃（C₁-C₃）为还原剂,提出了烷烃和金属铁共同还原NO的方法,实验研究了脱硝性能的影响因素,分析了有关的反应机理。在此基础上,制备Fe/Al₂O₃/Cordierite整体式催化剂用于催化烷烃还原NO。通过N₂吸附/脱附、X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线光电子能谱仪（XPS）、程序升温还原（H2-TPR）等手段对催化剂进行表征,详细研究了铁负载量、焙烧温度、还原剂种类、烟气中H₂O/SO₂对催化剂特性和性能的影响。利用原位红外（DRIFTS）研究手段,考察了HC-SCR反应过程中的反应中间体,初步提出了铁基催化剂催化烷烃还原NO的反应路径和机理,得到了一些有意义的结果。1.系统研究了低碳烷烃在金属铁表面还原NO的反应特性。研究表明,在高温条件下,烷烃（C₁-C₃）在金属铁表面能够高效地还原NO。在模拟烟气条件下,当反应段过量空气系数SR1<1时,温度超过900℃烷烃（C₁-C₃）在金属铁表面还原NO的效率能够超过90%。其反应机理为烷烃还原氧化铁为金属铁、金属铁进而直接还原NO和烷烃再燃还原NO及氧化铁还原再燃中间产物HCN两种主要反应路线。烟气中H₂O、SO₂对甲烷在金属表面还原NO的影响较小。在N₂气氛中,水蒸气参与了金属铁的氧化,使金属铁还原NO的效率略有下降。在模拟烟气条件下,水蒸气使得甲烷在金属铁表面还原NO的效率增加,当SR1=0.7、SR2=1.2时,在1050℃时,7%H₂O和无H₂O条件下脱硝效率分别为96.7%和90.6%。在湿蒸汽中加入SO₂会使NO还原效率略有下降。当反应温度为1050℃时,在含7%H₂O、0.02%的SO₂的模拟烟气中,1.14%的甲烷在金属铁表面持续50h都能保持90%以上的脱硝效率。2.采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了Fe/Al₂O₃/Cordierite整体式催化剂,以烷烃（C₁-C₃）为还原剂,研究了其还原NO的特性。结果表明,烷烃（C₁-C₃）催化还原NO性能顺序为:C₂H₆≈C₃H₈>CH4。有氧条件下,反应温度600℃时Fe/Al₂O₃/Cordierite催化C₂H₆/C₃H₈还原NO还原效率超过90%。与金属铁/氧化铁+HC体系相比,在取得相同的NO还原效率时,负载型铁基催化剂+HC体系的有效反应窗口温度降低了近300℃。铁负载量对催化剂的孔结构、表面形貌、纳米棒尺寸、结晶度、还原性能及催化还原NO特性有显著影响。在有氧条件下,负载5.5%铁的Fe/Al₂O₃/Cordierite催化剂在反应温度600℃时可达到97%NO转化率。均匀分布在氧化铝薄层上的氧化铁纳米棒是C₂H₆-SCR反应活性位。随着铁负载量的增加,氧化铁纳米棒发生团聚,催化剂比表面积减少和反应活性相的表面有效度下降,从而导致催化剂活性降低。原位DRIFTS研究表明,NO吸附在催化剂表面形成NO₂/NO3-物种,C₂H₆则主要在NO₂/NO3-物种的氧化作用下吸附生成HCOO-/Cx Hy Oz物种,反应过程中出现的-NCO物种是反应是关键中间体。在实验结果的基础上,提出了C₂H₆在Fe/Al₂O₃/Cordierite催化剂上还原NO的反应路径。3.系统研究了焙烧温度对Fe/Al₂O₃/Cordierite催化C₂H₆还原NO的影响。焙烧温度会影响Fe₂O₃纳米棒的结晶度、分散度、氧化还原性能和对反应气体吸附活化能力,高温焙烧会促进Fe₂O₃晶粒生长和团聚。在有氧条件下,焙烧温度500℃制备的6Fe/Al₂O₃/Cordierite样品在反应温度600℃时可实现94%NO转化率。随着焙烧温度的升高,形成的较大尺寸Fe₂O₃纳米棒有利于形成NO₂/NO3-物种,但同时会使还原剂C₂H₆非选择性地完全氧化,不利于形成HCOO-/Cx Hy Oz物种,从而导致NO还原效率下降。4.研究了H₂O和SO₂对Fe/Al₂O₃/Cordierite催化剂物理化学性质以及对催化烷烃还原NO特性的影响。Fe/Al₂O₃/Cordierite催化剂具有较好的水热稳定性,经过高温水热处理后,可以保持约85%的脱硝活性,催化剂表面的氧化铁纳米棒发生团聚,使催化剂性能有所下降。经过高温硫化处理后,脱硝效率下降了约35%,沉积形成的硫酸盐物种导致催化剂活性明显下降。利用原位DRIFTS和De NOx性能暂态反应实验,动态考察了H₂O和SO₂共存对C₃H₈催化还原NO反应过程的影响。烟气中共存的H₂O与NOx在活性位竞争吸附,不利于催化剂表面生成NO₂吸附物种和单齿硝酸盐物种,从而对丙烷在Fe/Al₂O₃/Cordierite上还原NO产生较为强烈但可逆的抑制作用,而H₂O对醋酸盐和甲酸盐物种的吸附影响很小。烟气共存的SO₂尽管会促进醋酸盐和甲酸盐物种的形成,但沉积生成的带有单S=O键的硫酸盐物种,对NO吸附形成NO₂/NO3-物种产生轻微抑制,从而对丙烷在Fe/Al₂O₃/Cordierite上还原NO产生轻微的但不可逆的抑制作用。在实验结果的基础上,提出了H₂O和SO₂对C₃H₈在Fe/Al₂O₃/Cordierite催化剂上还原NO的作用机理。