本文利用量子化学的计算方法，从动态和静态两个方面对富勒烯C60与甲基叠氮化合物CH3N3双加成反应的反应机理与产物的结构、性质进行了理论研究。 首先采用半经验的AM1算法未加任何对称性限制，优化了富勒烯C60与甲基叠氮化合物CH3N3的单加成反应的产物亚氨基富勒烯C60NCH3的三个可能异构体：5/6-6-open、5/6-6-open和6/6-close几何构型。然后采用密度范函的B3LYP/6-31G**方法进行了单点能校正，并对其结构和能量进行了讨论。 在对富勒烯C60与甲基叠氮化合物CH3N3的双加成反应的研究中，依据亲核加成反应中反应物电荷分布(B3LYP/6-31G**//AM1)的特点，确定了C60NCH3中五个可能的进攻位置，并分别研究了其反应机理。通过计算发现，这五个反应途径的机理非常相似，在每个反应过程中，均得到包括过渡态TS1、中间体IM1、过渡态TS2、中间体IM2、过渡态TS3、产物等七个驻点。 反应均可以分成两个阶段：第一个阶段是CH3N3对离C60NCH3上N原子最近的6/6双键加成，发生1，3-偶极环加成反应。该反应通过一个过渡态TS1，得到一个含有五元件结构的中间体IM1。随后，在第二阶段中，通过两步反应发生了一分子N2的脱去，第一步，N-N单键断裂，得到第二个中间体IM2；第二步，无取代基的N原子上的N-C键断裂，有取代基的N原子与相邻C原子形成了新的化学键，最终得到了双加成产物的三个同分异构体。其中，一个产物的两个N原子连着C笼上同一个五元环中两个相邻的开环5/6键，另外两个产物的N原子分别连着C笼上同一个五元环或六元环的两个相间的开环5/6键。 对这几个反应途径的能量计算(B3LYP/6-31G**//AM1)表明，其速控步骤均处于N2的脱去过程。通过比较这几个反应速控步骤的反应活化能，相互作用能以及表观活化能表明，没有哪个反应模式占有绝对优势的地位，这几个反应都可能发生，三个双加成产物原则上都有可能生成。 另一方面，由于这几个反应途径的速控步骤的活化能以及表观活化能均要高于CH3N3与C60的单加成反应，因此，我们预测CH3N3与C60的反应将会产生单加成产物5/6开环的C60NCH3，以及上述的三个双加成产物的混合物。其中，单加成产物是主要产物。