金属有机骨架材料催化甲酸制氢的研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huyuxuan0601
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
化石能源在社会不断发展中起着至关重要的作用,而且人们对化石能源的需求也在逐年增大。但是,化石能源的大量消耗引发的环境污染以及其本身储量有限等问题逐渐凸显出来。因此,开发新型清洁能源成为全球人民共同关注的焦点问题之一,其中氢能被视为极具发展前景的清洁能源。现阶段,解决氢源问题、实现高效低价制氢是科研工作者努力的主要方向。本论文将几种活性组分引入到金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)中,并将制备的催化剂用于甲酸分解制氢过程。甲酸是生物质转化过程中的副产物,高效分解甲酸可以使生物质高值化利用工艺更加经济、环保。首先,以合成的MOF材料NH2-MIL-101(Al)为载体,利用酰化-配位反应合成了铱固载化MOF材料MOF-101-2,并将其用于甲酸水溶液制氢体系,探究了Ir的固载量、催化剂用量等因素对甲酸制氢过程的影响。实验发现,当在50℃使用60 mg的15%Ir MOF-101-2催化2 mol/L甲酸水溶液时,体系的制氢效果最佳。在最优条件下,MOF-101-2的催化活性优于许多非均相催化剂,反应的TOFinitial达331.6 h-1,表观活化能低至25.22k J/mol,同时,甲酸的转化率高达88%,氢气的选择性接近100%(CO<10 ppm)。紧接着使用NH2-MIL-101(Cr,Al,Fe)三种MOFs为载体,合成了一系列负载Pd金属的非均相催化剂Pd/MOFs,通过筛选得到了具有高催化活性和制氢选择性的10%Pd/MOF-Cr(18)催化剂。并且,进一步研究了催化剂用量、反应物浓度和反应温度等因素对体系甲酸制氢效果的影响。研究表明,在50℃下,当10%Pd/MOF-Cr(18)催化剂用量为80 mg,甲酸初始浓度为1 M时,制氢效果最好,相应的甲酸转化率高达97.73%,氢气的选择性接近100%(CO<10 ppm),同时反应的TOFmid高达537.8 h-1。最后,为了缩减催化剂制备成本,合成了以NH2-MIL-101(Cr)为载体的NNM-Pd类非均相催化剂Ni Pd/MOF-Cr,并深入考察了催化剂合成方法、非贵金属前驱体的种类、Ni的含量和Pd的负载量对甲酸制氢效果的影响。实验结果表明,在50℃下用80 mg 10%Ni0.4Pd0.6/MOF-Cr(OV)催化5 mmol FA(1 M,5 m L)制氢时,反应的TOFmid高达737.9h-1,且甲酸的转化率和氢气的选择性都接近100%。与此同时,将合金催化剂循环使用3次后,其催化活性无明显降低。
其他文献
随着我国地铁建设的飞速发展,盾构渣土已经成为城市固体废弃物的主要来源之一。由于盾构渣土通常颗粒细小、含水率高,具有一定的流动性,其排放不仅占据土地资源,还将导致一系
兽医群像他们身份不同,共同点是在动物诊疗、疫病防控、检验检疫等一线。同学大庆的父亲曾是一名赤脚兽医,谁家的猪、牛、羊病了便请他去扎一针,用看着粗得吓人的铁针管,猪还
<正> 中药是我国的国宝,已有几千年的使用历史。我国幅员辽阔,地跨热温寒三带,蕴藏着丰富的药用动、植、矿物资源。中药对许多疾病的治疗,康复具有独特的疗效,而对作用却很小
The Wisdom of the Middle Ages是美国作家迈克尔·凯洛格(Michael K.Kellogg)2016出版的一部论著。他调查了从古代晚期到文艺复兴初期的重要作品,揭示了中世纪多样的思想深
多路换向阀(简称多路阀)作为一种液压控制元件广泛的应用于制造业、农业等行走机械的液压传动系统当中,是一个重要的工业基础元件,其具有空间利用率高、操作便捷、易于维护等
目前,我国正处于快速城镇化阶段,各城市地下空间大规模开发建设,产生了巨量工程渣土,年产生量达20亿吨。预计在未来十年内,建筑垃圾年产量呈增长趋势,巨量工程渣土处置成为了
将不同木材表面喷涂不同量液体石蜡后,分别测定木材表面胶合强度、接触角和漆膜附着力,研究液体石蜡作为冷却介质对切削木材表面性能的影响。实验结果表明,不同木材表面喷涂
<正> 一、概述体外预应力结构体系是后张预应力结构体系的重要分支之一,它与传统的预应力筋布置于混凝土截面内的内预应力结构相对应,是指对布置于承载结构主跨本体之外的钢
目的:探讨护理干预加腹部及穴位按摩预防脑卒中患者便秘的效果.方法:将60例脑卒中住院病人随机分为观察组和对照组各30例,两组病例均按脑卒中的常规治疗及护理.观察组实施心
随着科学技术的发展,各行各业的发展和进步都离不开信息技术。建筑业作为我国的支柱产业之一,也在不断朝大型化、复杂化等方向发展,这就意味着我国以前固有的工程管理系统需要改变和不断进步,才能逐步适应这种发展变化。目前我国的工程项目管理信息化建设仍存在缺乏对工程项目建设的集成管理、缺乏创新等问题,这些方面成为了我国工程项目信息化建设发展的重要制约因素。文章旨在通过探究工程项目管理信息化建设的发展过程,以具