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近年来存在的能源短缺问题迫使我们寻找一种绿色高效的清洁能源来代替传统能源。半导体光催化技术能够利用太阳能产生清洁的可再生能源氢气(H2),是治理能源枯竭的有效方法。近年来,石墨态氮化碳(g-C3N4)由于价格低廉、无毒无害、稳定性好等优点受到而备受关注。然而,其光生电子和光生空穴复合率高、内阻过大以及比表面积小等缺陷限制了其在光催化领域的应用。为了克服g-C3N4光催化剂的以上缺陷,对其进行了有策略有目的的改性,并对可能影响光催化材料活性和光谱响应的相关因素进行了探讨,从而获得了一系列高效、稳定、低廉、具有可见光响应的新型g-C3N4基光催化材料。主要研究成果如下:(1)采用简单的热缩聚--胶体模板法成功制备了具有三维有序大孔(3DOM)结构的g-C3N4光催化剂,用于光催化制氢。该结构的孔径密度由SiO2的量决定。研究了3DOM g-C3N4的微观结构,电子转移和光吸收能力。结果表明,与块状g-C3N4相比,优化的3DOM g-C3N4光催化剂具有较高的H2释放速率(395μmol·h-1)、表观量子效率(AQE,6.27%)以及出色的循环稳定性。这项工作表明3DOM结构为开发具有高比表面积、高催化性能的光催化剂提供了参考。(2)通过静电自组装方法将二维(2D)Ni(OH)2纳米片修饰在三维(3D)g-C3N4的表面,合成了具有3D/2D结构的g-C3N4/Ni(OH)2光催化剂。优化的光催化剂在可见光(λ>400 nm)下具有较高的析氢速率(87μmol·h-1),比未改性的3D g-C3N4高约76倍。表明非贵金属Ni(OH)2纳米片作为助催化剂,不但降低了成本,增加了比表面积,提供了更多的反应活性位点;同时与3D g-C3N4表面的紧密接触促进了光生电荷载体的转移和分离。这项工作为太阳能光解水的非贵金属光催化剂的开发提供了新的见解。(3)通过双缺陷方法制备了由富含缺陷的g-C3N4褶皱纳米片(DR-CNNS)和富含缺陷的TiO2(DR-TiO2)纳米颗粒组成的直接Z-scheme体系。优化的双缺陷TiO2/CNNS复合材料具有优异的析氢速率(651.79μmol·h-1),较高的稳定性和可回收性。此外,该方案还可以扩展到合成其他双重缺陷的g-C3N4/氧化物(ZnO,SnO2等)异质结构。改进的光催化性能可归结为以下几个方面:(i)丰富的双重缺陷,变窄的带隙为光催化制氢提供了更多的活性位点;(ii)界面间的紧密接触,促进了光生电荷的迁移和转移;(iii)Z-scheme结构,加速光生电子空穴对分离,从而导致更高效的光催化析氢速率。我们的工作突出了缺陷在Z-scheme系统构建中的关键作用,并提供了将双缺陷g-C3N4系统用于其他光催化应用(包括CO2还原和水净化)的可能性。