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持久性有机污染物(POPs)在环境中的分布及其对人体健康和生态系统的影响已引起了全球性的关注。多环芳烃(PAHs)是一类环境中最为重要的致癌有机污染物,不少化合物被美国环保署(EPA)列为环境优控污染物。本论文主要以PAHs为研究对象,以大气-土壤-沉积物为主线,探讨其在珠江三角洲区域环境中的地球化学过程,这一结果将有助于了解POPs在亚热带季风季候区环境中的归宿与命运。 1、珠江三角洲大气中PAHs的时-空分布。2001年4月至2002年3月,在珠江三角洲代表性地段(包括香港)系统布设了12个监测点,利用半渗透膜(SPMD)大气被动采样装置,在区域尺度上对大气中的POPs进行分季度连续一年的监测分析。结果表明,SPMDs所富集的PAHs冬季高于夏季:珠江三角洲大气PAHs污染地区差异明显,其污染水平跟各地的经济发展指数有很好的相关性。利用大流量采样器分析数据,分析测定了SPMD对大气PAHs的富集速率,发现SPMD的富集速率冬季大于夏季,温度是影响SPMD富集速率的主要因素,基于SPMD富集速率换算的大气PAHs含量与实测值偏差较小,结果理想。同时,还对SPMD与松针进行了对比研究,两者对大气PAHs监测具有很好的一致性。 2、珠江三角洲PAHs的大气-土壤交换。研究分析了珠江三角洲不同功能区土壤中PAHs的含量及分布特征,发现土壤PAHs的含量呈现如下趋势:中心区>近郊区>远郊区以及水稻土>农作物土>原生土。分子标志物指标表明,土壤中的PAHs主要为机动车尾气来源,其中尤以汽油车污染为主。利用基于逸度的化学质量平衡模型,对PAHs在大气-土壤界面上的平衡状态和交换通量进行了研究。发现,土壤目前是一些低环PAHs(芴和菲)的二次排放源,确是高环PAHs(萤蒽和芘)的“汇”。另外,偏远地区与城市中心区相比,PAHs的土-气交换更接近于平衡,可能与PAHs在大气迁移过程中经历有与大气颗粒物有机质的吸附过程有关。 3、大气PAHs污染沉降历史研究。大气污染的跨境迁移和沉降可对洁净区的生态环境造成重大影响。山地偏远湖泊有机污染物的沉积记录是大气迁移