离子印迹和孔径效应电活性复合膜的制备及其选择性分离锌、氯离子

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电控离子交换技术(ESIX)是通过调节电活性离子交换材料(EIXMs)的氧化/还原状态来控制溶液中离子的吸收/释放。虽然EIXMs已应用于分离废水中的离子,但是其选择性还有待进一步提高。因此,开发具有选择性新型的电活性材料是我们当前研究领域的重点。本论文利用离子印迹技术制备具有选择性的电活性材料和利用纳米材料的孔径效应来提高对目标离子的选择性。基于这两点,制备了具有选择性的杂化复合膜用于电控分离废水中锌离子和氯离子。锌离子虽然是人体必需的微量元素,但是如果含量超过标准限度时,就可成为有毒的致癌物质。针对废水中锌离子的分离,本研究巧妙地采用单极脉冲方法(UPEP)在导电基体碳布上制备了锌离子印迹8-羟基喹啉/聚吡咯(8-HQ/PPy)复合膜。在制备过程中,通过电压振荡原位去除复合膜中的锌离子。基于ESIX技术,离子印迹复合膜可以从水溶液中选择性分离锌离子。利用离子印迹复合膜对锌离子的特异性识别这一特点,对锌离子吸附动力学进行了批量实验的研究。研究表明,Zn2+-8-HQ/PPy复合膜在不同电压下吸附同一浓度锌离子的动力学数据与准一级动力学模型有较好的吻合。当吸附电压和锌离子的初始浓度分别是-1.2 V和25 ppm时,Zn2+-8-HQ/PPy复合膜对锌离子的离子交换量可达145.6 mg g-1。此外,印迹复合膜对Zn2+与Co2+和Ni2+的分离因子(α)分别是2.6和2.3,这是由于Zn2+-8-HQ/PPy复合膜对锌离子特定的识别所引起的。因此,由上述方法制备的印迹复合膜有望用于对目标离子的分离。由于高氯废水无节制的排放,对生态系统和人类健康造成了威胁。针对氯离子的去除,本研究利用浸泡法制备了PPy-Cl复合UIO-66纳米电活性材料(UIO-66PPy-Cl),并将其作为膜电极分别考察了该复合膜电极的电化学活性和离子交换性能以及对水溶液中的卤素氯离子的吸附性能。研究表明,基于UIO-66本身的孔道特性和金属位点与带负电荷的氯离子间的相互作用,使得UIO-66PPy-Cl膜电极对氯离子有良好的离子交换行为。在一定的电流下,UIO-66PPy-Cl复合膜对初始浓度分别为50 ppm和100 ppm氯离子的去除率可达90%以上,说明了膜电极对氯离子有良好的去除效果。同时,在含有氯离子和碘离子的混合溶液中,UIO-66PPy-Cl复合膜对氯离子有较好的选择性,其分配系数分别是4.6 L g-1和1.0 L g-1。因此,该复合膜在氯离子的去除方面有望得到广泛的应用。
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