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随着工农业和城市化的快速发展，耕地土壤和大气颗粒物等环境介质中的重金属污染，对生态系统和人类健康造成了极大的危害，成为影响全球环境质量的热点问题之一。土壤团聚体作为土壤最基本的物质和功能单元，它的组成和性质的差异将制约着重金属等污染物在土壤微环境中的富集、分配和迁移等行为。另一方面，砷作为环境中分布较广的毒性元素，在火山活动等自然因素以及化石燃料燃烧和有色金属冶炼等人为因素作用下被释放到大气环境中，通过吸入式暴露等方式进入到人体中，可能导致皮肤癌、肺癌等疾病。由于形态不同，砷的毒性也存在明显的差异。本文针对国内耕地土壤团聚体颗粒研究存在土壤种类单一、研究区域狭小、重金属种类少以及国内对大气砷及其形态的研究较少等问题，分别以九种耕地土壤（黑土、沼泽土、暗棕壤、棕壤、砖红壤、棕壤、钙栗土、褐土和水稻土）和大气总悬浮颗粒物（TSP）为研究对象，分析了粒径>4000μm、4000-2000μm、2000-1000μm、1000-250μm、250-53μm和<53μm的土壤团聚体颗粒组中重金属Cr、Ni、Zn、Cu、As、Cd和Pb的富集、分布和毒性浸出特征，以及土壤总有机碳和铁/锰氧化物在土壤团聚体颗粒中的分布差异对重金属的富集和分配的影响。同时分析了2009年2月至2012年6月北京城区大气总悬浮颗粒物中总砷及其形态含量的时间分布变化特征，以及对当地居民造成的潜在危害，解析了温度、风速和相对湿度等气象条件对大气砷含量变化的影响，初步判断了北京城区大气砷的来源。研究结果表明：在九种土壤中，各粒级团聚体颗粒组的质量分布总体表现为小粒径组（<250μm）所占比例低，大粒径组（>250μm）所占比例大，其中，粒级<53μm的最小团聚体颗粒组所占的平均比例仅为8.27%，但这部分团聚体颗粒具有更强的环境危害性，它们易在雨水、风蚀及耕种等因素的影响下携带所持有的重金属飘到大气中或迁移至深层土壤和地下水中。耕地土壤重金属含量和富集因子法分析结果表明，砖红壤耕地全土中的Cr（204.27mg/kg）、N（i119.24mg/kg）和Cu（171.23mg/kg）以及黑土（0.72mg/kg）、沼泽土（0.62mg/kg）和暗棕壤（0.63mg/kg）耕地全土中的Cd含量都超出了国家二级标准限定值。绝大部分土壤的重金属都处于轻度污染及以下。土壤重金属的富集因子随土壤团聚体颗粒粒径的增大总体呈现降低趋势，即在小粒径土壤团聚体颗粒中的重金属的污染程度被放大，说明由人类活动引入到土壤中的重金属，将被优先吸附到粒径较小的土壤团聚体颗粒中。分布因子法分析结果表明，土壤重金属大多数被优先吸附于小粒径土壤团聚体颗粒中，而在大粒径土壤团聚体颗粒中多数处于亏缺状态。这与土壤团聚体颗粒组中的总有机碳、铁/锰氧化物的含量分布有很大关系。相关性分析结果表明，除个别种类土壤中的个别重金属与个别理化指标无明显相关性外（如黑土的Pb与总有机碳），七种重金属在土壤团聚体颗粒中的分布特征都与土壤总有机碳、铁/锰氧化物的含量有着密切关系。尽管小粒径土壤团聚体颗粒组中的重金属含量高，但小粒径团聚体颗粒组所占质量比例低，这使得粒径<250μm的微团聚体颗粒组的重金属平均贡献量较低，分别为21.98%的Cr，23.91%的Ni，24.20%的Cu，24.12%的Zn，26.88%的As，24.40%的Cd以及22.21%的Pb，而粒径>250μm的大团聚体颗粒组的重金属贡献量则较大。土壤重金属毒性浸出分析结果表明，在九种耕地全土中重金属的水可浸出毒性都较低，其中，Cr为0.608.88μg/kg，Ni为2.6182.40μg/kg，Cu为1.5970.29μg/kg，Zn为3.62196.91μg/kg，As为0.1358.89μg/kg，Cd为0.083.08μg/kg以及Pb为0.284.93μg/kg，浸出率全都小于9‰。各土壤团聚体颗粒组中重金属的水可浸出毒性的变化规律呈现为：重金属Cr、As、Cd和Pb在大粒径团聚体颗粒组中的毒性浸出率较大，且随着颗粒组粒径的减小呈降低趋势；Ni、Cu和Zn在粒径<250μm的团聚体颗粒组中的毒性浸出率高，且随着土壤团聚体颗粒组粒径的增大呈降低趋势。北京大气总悬浮颗粒物中砷及其形态分析结果表明，北京地区大气总悬浮颗粒物浓度高，在0.020.79mg/m3变动，平均含量为0.24mg/m3，随着时间的增加呈总体降低趋势，且具有春季>冬季>秋季>夏季的季节变化特征。大气砷含量在31.55346.19ng/m3范围内变化，平均含量为121.94±62.12ng/m3，是欧盟2004/107号准则中6ng/m3的大气砷限制标准的20.32倍；As（Ⅴ）的浓度变化范围是14.41199.10ng/m3，平均含量为68.35±28.26ng/m3；As（Ⅲ）的浓度变化范围是0.3320.02ng/m3，平均含量为5.23±4.10ng/m3。As（Ⅴ）在可提取砷的形态含量中占8099%，毒性最大的As（Ⅲ）所占比例小，而一甲基砷酸和二甲基砷酸均未被检测到。大气砷及其形态含量表现出春冬季节高、夏秋季节低的变化趋势。由于各种相关环保政策的制定和实施，使得北京大气总悬浮颗粒物中的砷含量呈逐年降低趋势。相关性分析结果显示，北京城区大气颗粒物中的砷含量与温度（R=-0.28；n=117；p<0.05）和风速（R=-0.33；n=117；p<0.01）都存在较为明显的负相关性，而与相对湿度无明显的相关性（R=0.09；n=117；p>0.05）。砷的高富集因子水平（2862367）意味着北京地区大气砷主要来自人为砷源。结合后向轨迹模式分析结果，可初步判断局部源（当地工业排放、燃煤排放等）和长距离运输源是北京大气砷的两个主要来源。北京大气中高含量的砷，导致该地区居民的砷呼吸暴露量为0.454.99μg/d，是美国的5125倍，这使得北京地区居民处在一个较高的砷的超额致癌风险环境中，其中，总砷的超额致癌风险值的变化范围和均值分别为是1.0×10-41.0×10-3和（3.94±1.93）×10-4，As（Ⅴ）的分别为0.5×10-48.2×10-4和（2.34±1.15）×10-4，As（Ⅲ）的分别为0.1×10-56.6×10-5和（1.70±1.35）×10-5。TSP中总砷的平均超额致癌风险值是韩国首尔PM2.5的60倍。