氧化石墨烯基纳米杂化材料的制备及其吸附性能研究

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随着工业和纺织业的发展,解决重金属离子和有机染料所带来的水污染问题一直是困扰世界的难题之一。传统的处理方法虽有一定的效果,但较低的处理效率、较高的能耗、易造成二次污染等问题限制了其进一步的发展。吸附作为处理污水中重金属离子和有机染料的重要手段,由于其特有的优势,目前是水处理方向研究的热点之一。本文旨在利用氧化石墨烯基吸附剂的优点,制备经济有效,性能稳定且便于重复利用的新型吸附材料。将Cu(Ⅱ)和亚甲基蓝作为典型的金属离子和有机染料污染物用来测评制得的吸附剂的吸附性能。并通过吸附机理研究探讨空间结构、吸附活性位点对氧化石墨烯基吸附材料吸附性能的影响。首先,针对氧化石墨烯(GO)纳米片层之间存在分子间作用力易导致π-π堆积的问题,本实验通过引入多壁碳纳米管(MWCNTs)将相邻的氧化石墨烯片层撑开的方法,形成具有更大表面积的GO/MWCNTs框架结构。为了便于吸附材料的回收利用及更好的固定相接的GO和MWCNTs,实验将Fe3O4纳米负载在GO/MWCNTs框架上得到GO/MWCNTs/Fe3O4三元纳米复合材料。通过X射线光电子能谱分析仪(XPS),X-射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等表征手段分析三元纳米杂化结构的化学组成和结构形貌。实验发现这种多孔的GO/MWCNTs/Fe3O4三元纳米复合材料能够很好的抑制GO片层之间的π-π堆积并暴露更多的活性位点。由于独特的结构和各组分之间的协同作用,GO/MWCNTs/Fe3O4三元纳米复合材料对去除水溶液中的Cu(Ⅱ)和亚甲基蓝有很好的去除效果。此外,在Cu(Ⅱ)和亚甲基蓝共存的污染水源中,这种三元杂化材料可以同时有效的去除两种污染物,并且可以用Langmuire吸附等温模型模拟三元杂化结构对Cu(Ⅱ)和亚甲基蓝的吸附过程。然后,为了探讨活性位点对氧化石墨烯基吸附材料的影响,本文通过溶剂热法在具有三维(3D)结构的膨化氧化石墨烯(PGO)基底上负载Fe3O4纳米颗粒得并到PGO/Fe3O4磁性吸附材料。为了增加PGO/O4磁性吸附材料表面的活性位点本文用贻贝类仿生物质多巴胺(DA)对吸附剂表面进行了改性。通过多巴胺及多巴胺和硅烷偶联剂(KH550)的共接枝作用改性PGO/Fe3O4磁性吸附材料,得到 PGO/Fe3O4/PDA 和 PGO/Fe3O4/PDA+KH550 纳米杂化材料。DA 与 KH550的共接枝作用比纯的DA改性可以使吸附剂获得更多的活性位点。本文对改性前后的磁性吸附材料用傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)、X射线光电子能谱分析仪(XPS)及扫描电子显微镜(SEM)等表征手段分析了其形貌及化学结构组成。并通过改性前后磁性氧化石墨烯吸附材料对Cu(Ⅱ)和亚甲基蓝的吸附探究它们的吸附性能及机理。吸附性能最好的PGO/Fe3O4/PDA+KH550纳米杂化材料对Cu(Ⅱ)和亚甲基蓝的最大吸附量分别可达93.20 mg/g和602.41 mg/g。
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