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苯酚、邻苯二酚和对苯二酚都是重要的精细化工中间体,具有很高经济价值。至今对它们的需求量一直在增长。工业上制备它们的传统方法一般包括多步复杂的反应,且伴随有大量副产物丙酮及其它污染物,因此,苯酚与苯二酚生产工业目前所面临的最大挑战就是如何能找到更清洁,更安全,更环境友好的新工艺来取代传统的生产方法。到目前为止,人们已经研究了很多催化剂,有些催化剂对目标产物有较好的选择性,但它们的活性低;有些有较高的催化活性,但对目标产物的选择性较低;还有些有较高的催化活性,对目标产物也有较高的选择性,但反应速率较慢。 因此,为了有效地解决上述问题,本工作主要从催化反应体系、催化剂的制备方法以及对已有体系进行改进以提高其反应速率和目标产物的选择性等方面入手做了如下工作: (1) 设计一种新的O/W型微乳催化反应体系,它主要由水,苯,醋酸,表面活性剂十二烷基磺酸钠(NaDBS)和催化剂十二烷基磺酸铁(Fe(DDS)3)组成,利用H2O2直接将苯氧化成苯酚。在这种体系中,苯能够很好的分散在水相中形成大量的微反应器,这种微反应器由苯和大部分溶于其中的Fe(DDS)3组成,溶于水相中的H2O2则由表面活性剂NaDBS带入微反应器中与苯反应。由于大量的水比少量的苯更能溶解苯酚,故在微反应器中生成的苯酚能被及时的转移到水相中,从而有效地减少了副反应的发生,提高了反应对苯酚的选择性(92.9%)。除此外,当反应结束后,未反应的苯和溶于其中的Fe(DDS)3催化剂能通过简单的相分离得以回收利用。 (2) 采用一种绿色的催化剂制备和反应过程,此过程包括利用简单的固态反应来制备FeCl3改性β zeolites的Fe-β催化剂,利用H2O2作为绿色氧化剂进行苯的直接羟基化反应来检测它的催化活性。这些Fe-β催化剂在用H2O2作氧化剂进行苯羟基化反应过程中显示出较好的活性和选择性,其中在500℃焙烧的Fe-β(1.0)催化剂在反应中给出