【摘 要】
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锂氧气(Li-O2)电池(Lithium oxygen batteries,LOBs)由于其超高的理论能量密度引起了研究者们的广泛关注,在二次电池设备行业具有良好的应用前景。在锂氧气电池放电/充电过程中,分别发生氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)和氧析出反应(Oxygenevolutionreaction,OER),然而,由于其ORR和OER动力学缓慢,造成电
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锂氧气(Li-O2)电池(Lithium oxygen batteries,LOBs)由于其超高的理论能量密度引起了研究者们的广泛关注,在二次电池设备行业具有良好的应用前景。在锂氧气电池放电/充电过程中,分别发生氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)和氧析出反应(Oxygenevolutionreaction,OER),然而,由于其ORR和OER动力学缓慢,造成电压极化大,循环寿命差等问题。因此,高性能的锂氧气电池正极催化剂材料的研发,对于解决锂氧气电池目前存在的问题,促进锂氧气电池的商业化应用具有重要意义。本论文采用不同的设计思路,系统的研究了正极碳基过渡金属复合催化剂材料,并将其应用到锂氧气电池中,分析其电化学性能。具备多孔结构的碳纳米管和石墨烯等碳材料不仅能够为电池的荷质传递提供充足的孔道结构,而且能够对过渡金属颗粒进行锚定、有效提升金属活性中心的暴露及复合催化剂的导电性。具体内容如下:(1)采用简单的溶剂热反应和一步还原反应,在多壁碳纳米管(CNT)上引入了贵金属铱(Ir)和非晶态氧化钴(CoO)涂层。制备所得的Ir/CoO@CNT正极材料中,非晶态CoO均匀涂负在碳纳米管的表面,同时锚定贵金属Ir以纳米颗粒的形式均匀分散其上。为锂氧气电池放电产物过氧化锂(Li2O2)的形成和分解提供了更多的活性位点,催化环状Li2O2在正极三相反应界面上的形成和完全分解,改善了电池的放电比容量,极大地降低了电池的充放电过电位。在电流密度为100 mA g-1时,Ir/CoO@CNT电池的放电容量约为7600 mAh g-1,充放电过电位仅为1.2 V。而且Ir/CoO@CNT电极保持连续循环超过170圈,在电流密度为100 mAg-1和限制容量为500 mAh g-1时,显示出良好的倍率性能、较强的循环稳定性和长循环寿命。(2)采用一步反应制备了在硫掺杂还原氧化石墨烯表面负载硒化锰(MnSe@S-rGO)的正极材料,α-MnSe的负载避免了还原氧化石墨烯层的堆积,连续疏松多孔的3D结构不仅提高了正极材料的导电性,为锂离子的快速传输提供了充足的扩散通道,也为过氧化锂的存储提供了足够的三维空间。MnSe@S-rGO电极材料存在首圈活化的过程,电池首圈循环对α-MnSe进行激活,在第二圈的充放电过程中,电池显示超过10000 mAh g-的优异放电比容量。MnSe@S-rGO材料具有较高的催化活性,能够有效促进放电容量的提高,一方面在电流密度为100 mA g-1和限制容量为500 mAh g-1时,放电比容量高,可以达到11078 mAh g-1,可以保持稳定的充放电极化,连续循环超过150圈;另一方面,充电后,MnSe@S-rGO具有更好的阻抗变化,Rct下降到与原始电池相似的值,表明MnSe@S-rGO催化剂能够有效促进Li2O2的完全分解。
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