随着人们对能源和环境保护的需求不断增加以及传统化石燃料的消耗,发展可持续、清洁的能源和储存转化技术变得迫在眉睫。氢能作为一种清洁能源可通过电解水和电解尿素溶液获得。同时,金属空气电池和燃料电池装置可实现能源储存和转化。而这些新技术主要涉及析氢反应（HER）、析氧反应（OER）、尿素氧化反应（UOR）和氧还原反应（ORR）,其中这些电化学反应的发展关键在于构建高活性电催化剂。传统的贵金属（Pt、Ru、Ir、Rh等）催化剂因价格昂贵、资源稀缺以及选择性催化,极大增加了成本和装置的复杂性。因此,研究开发廉价易得、高活性和高稳定性的非贵金属催化剂,对降低成本,推动其商业化具有重大意义。通过对相关文献的调研分析,目前研究主要集中在非贵金属电催化剂,其中氮掺杂碳纳米管（NCNT）限域的镍基催化剂具有结构灵活,优异的电子性质、性能优良和超强的稳定性有利于电催化反应,是满足商业应用要求的潜在理想催化剂。因此,本文通过材料形貌控制、杂原子掺杂调控电子结构、金属掺杂构建双金属产生协同效应、设计异质界面以及合成单原子高效暴露活性位点等设计策略来构建不同的镍基催化剂以获得优异电催化性能进行研究,主要内容如下:1.合成了一系列氮掺杂碳纳米管限域的镍纳米粒子催化剂（Ni@NCNT）,并研究了氮掺杂含量对UOR催化活性的影响。通过实验和密度泛函理论（DFT）计算结果表明氮掺杂促进了Ni原位转化Ni3+物种进而增强UOR催化;同时氮掺杂可以减弱UOR反应过程中的CO2物种与活性位点之间的结合强度,从而减轻CO2毒化作用,促进CO2在活性位点Ni上的脱附,提高UOR活性。此外,氮掺杂也提高了Ni@NCNT的HER催化活性。其全电解尿素只需要1.56 V就能实现10 m A cm-2电流密度,并具有优异的稳定性。本工作为设计稳定、高效的催化UOR及尿素废水中电化学产氢的电催化剂提供了研究基础。2.基于Ni@NCNT催化剂对UOR优异的选择催化活性,为了进一步提高该催化剂的UOR和HER性能;通过金属钴（Co）掺杂,构建Co Ni双金属体系催化剂（Co Ni@NCNTs）,探究了不同Co金属掺杂量对其UOR和HER性能的影响。实验结果表明,更多的Co掺杂也促进了Ni向Ni3+转换,展现出更优异的UOR性能。通过DFT计算表明Co Ni双金属体系对CO2具有较低结合能,合金化促进CO2脱附;同时,Co掺杂引入了更多的活性位点也提高了Co Ni@NCNTs的HER性能。此外,在全电解尿素反应中只需要1.51 V就能达到10 m A cm-2电流密度并具有优异的稳定性。3.合理设计高活性、耐用的非贵金属电催化剂对可充电锌空气电池的工业化生产和电解水技术具有重要意义。采用杂原子掺杂和异质工程策略通过一锅法制备了氮、磷共掺杂碳纳米管限域的氮化钨/金属镍异质结构纳米粒子电催化剂（WN-Ni@N,P-CNT）。由于氮、磷共掺杂碳纳米管结构的优势以及WN-Ni异质结构的协同作用,WN-Ni@N,P-CNT-800催化剂对ORR、OER和HER表现出优异的三功能催化性能,并且在碱性电解质中均具有良好的耐久性。组装的液态和全固态可充电锌空气电池性能和稳定性均优于Pt/C||Ir O2催化剂。此外,WN-Ni@N,P-CNT-800也具有与Pt/C||Ir O2相当的电解水性能。这项工作为构建可替代的非贵金属多功能电催化剂提供了一个新的策略,以实现可持续能源的应用。4.通过构建单原子Pt分散的策略采用一步热解法合成Pt单原子（Pt-SAs）与金属镍纳米粒子（Ni NPs）配位限域在氮掺杂碳纳米管内的电催化剂（Pt-SAs@Ni/NCNT）。通过DFT计算说明了由于Pt-SAs与Ni NPs之间的强电子相互作用,降低了Pt的d能带中心,使得与氢的结合强度趋于平衡。因此,Pt-SAs@Ni/NCNT实现了在酸性和碱性介质中高效的HER性能（和稳定性、高质量活性）,在过电位为150 m V时,在酸性和碱性条件下的质量活性分别为350.7 A mg Pt-1和90.6 A mg Pt-1,分别是商用20%Pt/C催化剂的146倍和70倍。在碱性介质中,由于Ni NPs的存在能够有效的解离水,使得Pt-SAs@Ni/NCNT的碱性HER活性比Pt-SAs@NC、Pt/C和Pt3Ni/C催化剂更优异。原位拉曼光谱测试也表明,Ni NPs能够在碱性电解质中解离水,进而配位的Pt-SAs捕获生成的氢离子并释放氢气。