【摘 要】
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我国铅锌矿区分布广泛、储量丰富,高强度的矿山开采活动造成了大量的尾矿废弃地,破坏了生态环境,造成了严重的重金属污染。添加外源有机改良剂可以有效结合植物修复,实现尾矿废弃地土壤修复和植被恢复的双重目的。生物炭是常用的有机改良剂之一,生物炭的基础理化性质决定了其修复行为及应用潜力,而用以制备生物炭的原料类型对其理化性质具有主导作用。本研究采集了矿区废弃地中重金属污染土壤和尾矿矿渣两种土壤样本,将秸秆生
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我国铅锌矿区分布广泛、储量丰富,高强度的矿山开采活动造成了大量的尾矿废弃地,破坏了生态环境,造成了严重的重金属污染。添加外源有机改良剂可以有效结合植物修复,实现尾矿废弃地土壤修复和植被恢复的双重目的。生物炭是常用的有机改良剂之一,生物炭的基础理化性质决定了其修复行为及应用潜力,而用以制备生物炭的原料类型对其理化性质具有主导作用。本研究采集了矿区废弃地中重金属污染土壤和尾矿矿渣两种土壤样本,将秸秆生物炭（SB）、椰壳生物炭（CSB）和污泥生物炭（SSDB）分别以0.5%、2.5%和5%的添加量与土壤样本混合,并在25℃环境温度及70%田间持水量条件下养护30天。系统比较不同原料制备的生物炭理化性质差异,分析其对重金属污染土壤修复行为的影响,具有重要的理论和实用价值。具体内容如下:（1）本研究中重金属污染土壤和尾矿矿渣土壤性质存在一定差异,pH值条件处于两个极端,土壤分别呈酸性和碱性。重金属Pb、Zn远超出土壤污染风险管控中的风险筛选值,重金属Pb含量分别高达2676 mg.kg-1和1091 mg·kg-1和重金属Zn含量分别高达2113 mg·kg-1和1207 mg.kg-1。实验所选用的三种生物炭表面结构和理化性质具有较大的差异。秸秆生物炭芳香化程度较高,具有较大的比表面积,但pH值较低。其C含量为56.29%,生物炭可溶出PO43-的含量为10.5mg/l。椰壳生物炭芳香化程度最高,具有较大的孔径,其C含量为69.23%。污泥生物炭芳香化不足,其C含量仅为5.66%。污泥生物炭含有丰富的矿物成分,其中SO42-的含量是其他两种生物炭的四倍,有效磷含量高达174.2 mg/kg。（2）经过土壤改良实验后,重金属污染土壤与对照组相比,5%投加量处理下该土壤TCLP浸出液中Cd、Cu、Pb和Zn的浓度在第30天均有下降趋势。秸秆生物炭处理组Cd降低了 7.1%,Cu降低了 37.6%,Pb降低了 10%,Zn降低了 20.2%;椰壳生物炭处理组Cd降低10.8%,Cu降低4%,Pb降低10.5%,Zn降低8.1%;污泥生物炭处理组Cd降低10.2%,Cu降低36.9%,Pb降低12.7%,Zn降低8.5%。在重金属形态检测结果中,我们发现土壤重金属形态大部分以残渣态为主,说明该地区重金属的浸出风险降低。总体而言,3种生物炭在酸性土壤中对重金属的钝化效果区别不明显。随着养护时间推移,稳定效果也没有明显变化。（3）经过土壤改良实验后,尾矿矿渣与对照组相比,3种生物炭都能显著降低土壤中重金属的浸出浓度,随着投加量的增加及养护时间的延长生物炭对重金属的稳定效果均有提升。其中,污泥生物炭5%投加量获得了最优的处理处理效果,TCLP浸出液中Cd、Cu、Pb、Zn的浓度分别降低了 13.9%、33.4%、49.2%和23.6%,BCR顺序提取中4种重金属的酸可溶态和可还原显著降低,残渣态分别增加了 10.5%、12.69%、23.85%和11.77%。从时间上看,椰壳生物炭对重金属的TCLP短期浸出结果具有快速的稳定作用,而秸秆生物炭和污泥生物炭对TCLP长期浸出结果具有缓慢的稳定作用。（4）通过FTIR、XPS和XRD分别对生物炭的微观形貌、表面官能团、键能及晶体结构的表征,解析了生物炭中-COOH、-OH、-S=O-等官能团及硫酸根、磷酸根等阴离子与土壤中重金属的表面络合和化学沉淀等稳定作用。冗余分析表明,椰壳生物炭处理组与污泥和秸秆生物炭处理组之间表现出较大差异,污泥生物炭处理组对其投加量体现出了较好的响应性;生物炭的孔径和碳含量与重金属的短期浸出呈负相关;电导率、有效磷和负离子含量与重金属长期浸出呈负相关。秸秆生物炭具有较高的有效磷含量,且具有维管束的微孔结构,具有较大的比表面积,适合通过含氧官能团表面络合、表面吸附和沉淀等方式固定重金属。椰壳生物炭具有较高的pH值、较大的孔径、较高的H/C原子比和疏水性,适合通过含氧官能团表面络合、静电吸引和吸附等方式固定重金属。污泥生物炭具有较高的电导率、pH值和阴离子含量,但芳香化程度较低,适合于沉淀法固定重金属。
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