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回望人类进行的三次工业革命,每一次的工业革命都与能源的使用密不可分。从内燃机的化石燃料到电能的充分利用,再到原子能的发展,无不伴随着能源利用方式的进步。然而随着人类社会的飞速发展,人们的物质生活水平得到了极大的提升。与此同时,人类对传统能源的需求也与日俱增。人类对有限传统化石燃料能源的过度开采与使用,直接导致了严峻的能源形势和恶化的生态环境。有机太阳能电池是一种廉价的可再生能源,因其具有易制备,质量轻,柔性和原材料丰富等优势而引起了科研人员的广泛的关注。三元聚合物太阳能电池是通过在给受体主体系中引入第三组分（给体或受体）,用以拓宽功能层的吸收光谱范围,从而提高聚合物光伏器件的能量转换效率。近些年来,三元聚合物太阳能电池已经发展成为一个研究热点。本文分别研究了基于PTB7-Th:PC71BM:IT-M体系、PTB7-Th:PC71BM:PBDB-T体系和PBDB-T:ITIC:ICBA体系的三元聚合物太阳能电池。在第二章中,通过在PTB7-Th:PC71BM体系中引入中带隙非富勒烯材料IT-M,PTB7-Th:PC71BM二元体系的光伏器件的性能得到了提升。当IT-M的引入质量为15wt%时,有机光伏器件的能量转换效率高达9.87%,比二元有机光伏器件的性能提高了16%。有机光伏器件的效率提升的主要机理可以归因于通过在PTB7-Th:PC71BM体系中引入IT-M,功能层的吸收光谱得到了增强,材料间的能级级联增加了功能层中电子传输的通道,改善了功能层与界面层间的接触面积。在第三章中,我们证明了通过将具有理想的互补吸收覆盖率的聚合物供体PBDB-T与PTB7-Th:PC71BM体系结合可获得高效的三元OSCs。当对基于PTB7-Th:PBDB-T:PC71BM的三元OSCs进行优化,发现PBDB-T在供体中的最优重量比为15wt%时,三元OSCs的最佳PCE达到9.45%,JSC为17.67mA/cm2,VOC为0.808V,FF为66.18%。我们的结果表明,三元器件的扩展吸收光谱促进了激子的产生,有助于改善器件性能。存在从PBDB-T至PTB7-Th的非辐射FRET途径。因为三元成分之间能级级联,在三元OSCs存在三条电荷传输的途径,而二元体系中仅存在一条。这种能量和电荷转移机制在改善器件的能量转换,电荷解离和收集效率方面发挥了重要作用,从而降低了电荷复合的概率。该工作的结果还为选择具有与主体材料相似的能级的第三组分提供了指导,以获得高效的三元PSCs。在第四章中,我们基于PBDB-T、ITIC和ICBA制备了高效的三元OSCs。ICBA作为三元中的第三组分,因其固有的无定形性可以影响ITIC的分子间?-?相互作用和混合活性层形貌。有效的光生激子产生与解离,平衡的电荷迁移率和优化的薄膜形貌解释了三元器件的这种高光伏性能。最终,我们通过额外引入10wt%ICBA到三元体系,取得了10.23%的PCE。