硅材料因其较高的理论比容量、低电压平台和丰富的储存量,成为一种颇具应用前景的锂离子电池负极材料。然而锂化过程中会产生巨大的体积效应,导致硅基材料碎裂粉化、活性材料之间以及活性材料与集流体之间失去电接触,使得电池循环性能变差甚至失效,硅基锂离子电池并未被大规模商业化应用。为克服体积膨胀带来的负面影响,制备特殊结构硅基材料和发展一种低成本、简单高效的制备方法成为关键。论文提出采用高压冷气体动力喷涂技术制备硅基电极,并以实验为主、模拟计算相辅的方法研究了纯硅和硅铜复合涂层的形貌、微观结构和电化学性能,为新型硅基电极所面临的新的挑战提供了一种行之有效的解决方法。论文中,首先利用实验室自主研发的高压冷喷涂设备沉积了不同粒径和不同形状的硅粉,成功制备了纯硅涂层。通过分析天平对喷涂前后样品质量进行测量,发现硅粉沉积后样品质量的变化不同于常用金属粉末,并进一步探究了质量减小的规律和原因。借用扫描电子显微镜、元素分析和能谱分析对所制备涂层的表面形貌、断面形貌和微观结构进行了观察和剖析,深入考察了喷涂气体参数、喷涂道次、送粉流率和粒径对纯硅涂层形貌和性能的影响并获得各因素的影响规律。通过层喷涂和单颗粒子沉积获得非球形硅粉独特的沉积特性和沉积行为。首次通过化学溶解从所制备的冷喷涂纯硅涂层中分离得到硅涂层薄膜,比较了硅涂层薄膜界面和表面的形貌以及结构,发现了硅薄膜涂层间硅粒子结合机理和硅粒沉积后的形态。将制备的纯硅涂层组装成锂电池并测试了其电化学循环和容量性能。冷喷涂中硅粒子和铜基板的结合及其结合界面性质对于硅涂层形貌、微观结构以及电极性质至关重要。为此,进一步采用以密度泛函理论为基础的第一性原理方法从微观尺度对硅铜结合机理进行了探索。计算时,首先构建了硅铜界面模型,计算了界面粘附功,得出破裂硅铜界面体系中发生的位置。通过局域和总态密度计算,分析了界面的成键特性,证明了硅铜界面中存在化学结合可能,同时具有共价键和离子键特性。硅粉的无规则形状和较高的硬度使其在冷喷涂喷管中呈现出与球形金属粉末不一样的流动规律。论文利用流体动力学方法从宏观尺度主要模拟研究了粒子形状因子对微米固体颗粒在超音速气流中的动力特性和沉积特性的影响,获得了形状因子对粒子撞击参数的影响规律,补充丰富了已有粒子沉积特性的结论。进一步分析和获得了不同送粉气流压力、主气流压力和主气流温度下粒子撞击参数随形状因子的变化规律。论文最后先基于一维等熵流动计算和Fluent模拟优化了已使用的冷喷涂喷管,再采用机械混合获得铜硅复合粉末,利用优化设计的喷管喷涂制备硅铜复合涂层。实验观察对比分析了不同过程参数和铜粉含量所制备的复合涂层形貌和微观结构,获得了适合硅铜复合涂层制备的优化参数。通过点喷涂、层喷涂和分层喷涂等不同方式制备了具有不同形貌和结构的复合涂层,分析了各复合粉末的沉积行为和特性。测试了不同参数的硅铜复合电极的循环和容量性能,并与纯硅电极性能进行了比较。论文首次利用高压冷喷涂技术成功制备了纯硅和硅铜复合涂层,并将其作为锂离子电池负极测试了其电化学性能。所得结论为将冷喷涂方法发展成为一种简单、低成本、高效、大规模商业化制备硅基电极方法奠定了基础,具有极为重要的工程应用意义。